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Aline Ritter
Surface Processes
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Diplom- & Masterarbeiten


EXAFS Ritter

Sorption von Selen an Maghemit


Diplomand:
Aline Ritter
Betreuer:
Dr. Norbert Jordan, Dr. Vinzenz Brendler (HZDR)
Abteilung:
Grenzflächenprozesse
Erstgutachter:
Dr. Barbara zur Linden (Fachhochschule Fresenius (Zwickau))
Zeitraum:
10.10.2011–24.02.2012


Kurzbeschreibung:

Die Stromerzeugung in Kernkraftwerken führt unweigerlich zu radioaktiven Abfällen. Für die entsprechenden langlebigen und hoch radioaktiven Stoffe wird meist deren Verbringung und Lagerung in tiefen geologischen Formationen avisiert. Ein solches Konzept erfordert ein Mehrfachbarrierensystem, um die Freisetzung und Ausbreitung radioaktiver Substanzen in die Biosphäre zu verhindern – und dies über sehr lange Zeiträume (bis zu einer Million Jahren). Tone sind hierfür sowohl als Wirtsgestein, aber auch als Verfüllmaterial geeignet. Sie sind vorrangig aus Mineralen wie Montmorillonit, Bentonit oder Illit aufgebaut. Langzeitsicherheitsanalysen zeigten, das Selen-79, ein Spaltprodukt mit hoher Radiotoxizität und langer Halbwertszeit (1,1×106 Jahre), wesentlich zur potentiellen radiologischen Gesamtbelastung der Biosphäre beiträgt. Selen weist eine komplexe Chemie auf mit vier Oxidationsstufen, abhängig von pH und Redoxpotential der Umgebung. Verschiedene chemische Prozesse (Sorption, Reduzierung, Oberflächenausfällung, ...) können an den Tonoberflächen auftreten, welche die Mobilität und Bioverfügbarkeit des Selens bestimmen. Eine verlässliche Charakterisierung sowohl auf makroskopischer als auch auf molekularer Ebene ist notwendig für das Verständnis und die Modellierung dieser Prozesse.

In dieser Arbeit soll die Sorption von Selen(IV) und Selen(VI) an Maghemit untersucht werden. Maghemit (γ-Fe2O3) wurde ausgewählt, weil es ein allgegenwärtiges Mineral ist und weil es als ein Korrosionprodukt von Stahlabfallkanistern gilt. Zur Charakterisierung des Maghemits werden verschiedene analytische Methoden genutzt, wie Röntgendiffraktometrie, Mössbauer und FT-IR. Um die spezifische Oberfläche zu bestimmen, werden Untersuchungen mit dem Multi-Point Beckman Coulter Oberflächenanalysator SA 3100 durchgeführt. Für die Sorptionsexperimente werden die Selen-Stammlösung sowie die Hintergrund-Elektrolytlösung in einer Handschuhbox unter Stickstoffatmosphäre vorbereitet. Mit verschiedenen Reihen von Batch-Sorptionsexperimenten kann die Sorption in Abhängigkeit von der Zeit, dem pH-Wert und der Ionenstärke untersucht werden. Um das Bindungsverhalten zwischen Selen und Maghemit zu charakterisieren wird das Zeta-Potential mit dem Zetasizer-nano bestimmt. Dieser misst die elektrophoretische Beweglichkeit der Nanopartikel, wodurch sich INNER- und OUTER-Sphere-Komplexe unterscheiden lassen. Des Weiteren werden Differenzspektren der Sorption und Desorption mit FT-IR aufgenommen. Durch die auftretende Bandenverschiebung können ebenso Aussagen über die Wechselwirkung von Selen mit Maghemit getroffen werden. Die Charakterisierung der Oberflächenkomplexe wird außerdem mit EXAFS erfolgen. Die Selenkonzentration im Überstand der Suspension wird vor und nach der Sorption mittels ICP-MS bestimmt, sodass die genaue Menge an Selen, die am Maghemit gebunden ist, durch die Differenz beider Werte ermittelt werden kann. Die jeweiligen Oxidationsstufen des Selens werden mit der Hydrid-AAS bestimmt.


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