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Sascha Hofmann
Surface Processes
sascha.hofmannAthzdr.de

Promotionsarbeiten


Untersuchungen zum Einfluss endlagerrelevanter Anionen auf die Wechselwirkungen dreiwertiger Lanthaniden und Actiniden mit der Sekundärphase Calcit

Pic Hofmann

Promotionsstudent:
Sascha Hofmann
Betreuer:
Prof. Dr. T. Stumpf (HZDR)


Für die Sicherheitseinschätzung eines Endlagers für nukleare Abfälle wird im Allgemeinen ein möglicher, wenn auch unwahrscheinlicher, Wasserzutritt als Worst-Case-Szenario betrachtet. Hierbei spielen vor allem geochemische Prozesse als rückhaltende Wirkmechanismen eine Rolle. Die gelösten Radionuklide können an bereits vorhandenen Mineralen (Primärphasen) im umgebenden Gestein sorbieren oder in neu entstehende Mineralien (Sekundärphasen) wie Calcit CaCO3 eingebaut werden. Dreiwertige Lanthaniden wie Actiniden können solche solid-solution genannte Einbauverbindungen unter Zuhilfenahme eines Natriumions eingehen. Hierbei ist jedoch der Einfluss der in Lösung vorhandenen Elektrolyte, namhaft der Anionen wie CO32−, OH, F, Cl, Br oder NO3 noch weitestgehend unbekannt.

Die hierfür verwendeten experimentellen Methoden umfassen mikroskopische (AFM, REM) sowie spektroskopische (TRLFS, XRD, CTR/RAXR, EXAFS) und analytische (IPC-MS, ICP-OES, IC) Verfahren. Es konnte hierdurch beispielsweise bereits gezeigt werden, dass NaNO3 in Lösung einen unerwartet starken (negativen) Einfluss auf die Calcitoberfläche und die damit verbundenen Sorptions- und Einbaureaktionen hat.

Diese Untersuchungen sollen dazu beitragen, das Prozessverständnis in realistischen Systemen auf molekularer Ebene zu verbessern und Rückhaltemechanismen an Calcit aufzuzeigen.

Diese Arbeit ist Teil des BMBF-Verbundprojekts ImmoRad „Grundlegende Untersuchungen zur Immobilisierung langlebiger Radionuklide durch die Wechselwirkung mit sekundären Mineralphasen“. Projekt-Seite: www.immorad.eu


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