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Susanne Lehmann
Surface Processes
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Promotionsarbeiten


Uran unter reduzierenden Bedingungen - Charakterisierung der wässrigen Speziation und relevanter Festphasen


Promotionsstudent:
Susanne Lehmann
Betreuer:
Dr. Robin Steudtner (HZDR)
Abteilung:
Grenzflächenprozesse
Zeitraum:
12/2014–11/2017


Das Ziel meiner Arbeit ist die Bereitstellung abgesicherter thermodynamischer Daten zur Speziation von Uran (IV/VI) in verdünnten bis hochsalinaren Lösungen um ein besseres Verständnis der Uranchemie in endlagerrelevanten wässrigen Systemen zu schaffen. Dies soll zum Abbau von Ungewissheiten und Konservativitäten bei der Berechnung der Speziation für Langzeitsicherheitsanalysen und somit zu einer verbesserten quantitativen Modellierung beitragen. Meine Experimente basieren sowohl auf der Anwendung etablierter spektroskopischer Analysen als auch auf der parallelen Entwicklung von elektrochemischen und spektroskopischen Methoden, welche validiert werden sollen. Somit soll eine umfangreichere Erforschung der wässrigen Uran-Systeme ermöglicht werden. Meine Untersuchungen beziehen sich insbesondere auf das unter reduzierenden Bedingungen vorliegende Uran(IV)-System, für das die Datenlage aktuell stark begrenzt ist. Ich werde vielfältige spektroskopische Methoden anwenden, welche sich gegenseitig ergänzen und Auflösungen von bis zu 10−4 Mol für U (IV) und 10−10 Mol für U(VI) ermöglichen. Dadurch wird einerseits eine umfassendere, zuverlässigere Charakterisierung komplexer Systeme im Endlager ermöglicht, andererseits soll die Bestimmung von unbekannten Stoffen und Gemischen anhand eines charakteristischen Fingerabdrucks ermöglicht werden.

Ich habe damit begonnen die spektroskopischen Eigenschaften von U(IV) und U(VI) mit verschiedenen Liganden (ClO4, Cl, SO42−, PO43−, CO32−) mittels UV/Vis, Fluorimetrie und TRLFS zu untersuchen. Alle gewonnen Daten (thermodynamische sowie zugehörige Ion-Ion-Wechselwirkungs-Parameter) sollen in die THEREDA Datenbank implementiert werden.

Methoden:

  • TLFRS (Zeitaufgelöste laserinduizierte Fluoreszenzspektroskopie)
  • UV/VIS-(ultra-violet/visible)-Spekrtoskopie
  • Fluorometrie
  • LIPAS (Laserinduizierte photoakustische Spektroskopie)
  • ATR FT-IR (Infrarotsprektroskopie)
  • EXAFS (Röntgenabsorptionsspektroskopie)

Diese Arbeit ist Teil des Verbundprojektes EDUKEM – „Entwicklung und Durchführung experimenteller Methoden zur verbesserten Modellierbarkeit uranhaltiger salinarer Lösungen“. Projektpartner: Gesellschaft für Anlagen- und Reaktorsicherheit (GRS) mbH (Braunschweig), Karlsruher Institut für Technologie.


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