Contact

Dr. Moritz Schmidt
Surface Processes
moritz.schmidtAthzdr.de
Phone: +49 351 260 - 3136, 2536

Strukturen und Reaktionen an der Wasser-/Mineralgrenzfläche

RetentionsmechanismenDie Helmholtz-Nachwuchsgruppe "Strukturen und Reaktionen an der Wasser/Mineralgrenzfläche" beschäftigt sich mit den Reaktionen der Actiniden (v.a. Pu, Am und Cm) mit Mineralphasen auf der molekularen Ebene. Im Kontext der Langzeitsicherheitsanalyse eines Endlagers für radioaktive Reststoffe sollen Prozesse die zur Rückhaltung der Actiniden beitragen können detailliert beschrieben werden, um ihre Relevanz für die Radionuklidmigration beschreiben zu können.

Im ternären System Actinid/Wasser/Mineraloberfläche können eine Vielzahl von Reaktionen auftreten (s. Abbildung), die sich in ihrer Retentionsstärke teilweise signifikant voneinander unterscheiden. Beispielsweise kann ein in eine Mineralphase strukturell eingebautes Ion nur remobilisiert werden, wenn sich diese Mineralphase makroskopisch auflöst, wohingegen ein "outer sphere" sorbiertes Ion oftmals bereits bei Änderungen in der Ionenstärke der Lösung wieder mobil wird.

Um ein solches System akkurat beschreiben zu können, müssen wir also Methoden einsetzen, die in der Lage sind oberflächenspezifisch, molekulare Informationen zu liefern. Unsere Nachwuchsgruppe bedient sich hierzu einerseits der Oberflächenröntgenbeugung (crystal truncation rods - CTR und resonant anomalous X-ray reflectivity - RAXR) sowie der site-selektiven zeitaufgelösten Laser-Fluoreszenzspektroskopie (time-resolved laser fluorescence spectroscopy - TRLFS). Beide Techniken sind in der Lage die Speziation von Spurenkonzentrationen von Actiniden an einer Grenzfläche in situ abzubilden. Die TRLFS liefert hierbei Informationen aus der Perspektive des Adsorbats, wohingegen CTR und RAXR ein Gesamtbild der Grenzfläche vom ungestörten Mineral bis zur ungestörten Lösung abbilden.

Die Grundlagenforschung der Nachwuchsgruppe soll so einen Beitrag zur langfristig sicheren Verwahrung radioaktiver Abfälle leisten.


Mitglieder

Aktuelle MitarbeiterForscher der Helmholtz Nachwuchsgruppe

Alumni

  • Dr. Erik V. Johnstone
  • Dr. Sascha Hofmann

Projekte

Sorption und Grenzflächenreaktionen (Stefan Hellebrandt, Dr. Canrong Qiu)

In zwei Teilprojekten wird die Abhängigkeit der Sorption von Actiniden an Muscovit und Orthoklas untersucht. Das erste Projekt beschäftigt sich vornehmlich mit dem Einfluss der aquatischen Chemie der Actiniden (Redoxchemie, Komplexierung, Einfluss des Hintergrundelektrolyten) auf die Speziation an der Oberfläche. In einem zweiten Teilprojekt wird die zuvor beobachtete Bildung von Nanopartikeln vierwertiger Metalle in Oberflächenreaktionen systematisch charakterisiert werden.

Struktureller Einbau (Sophia Hellebrandt,Dr. Bin Xiao)Forscher der Helmholtz Nachwuchsgruppe  (Foto: Avanga/HZDR)

In diesem Projekt wird die Rückhaltung von Actiniden durch den strukturellen Einbau in endlagerrelevante Mineralphasen (speziell Calcit CaCO3) untersucht. Im Vordergrund steht dabei aktuell der Einfluss von Oberflächendestabilisierung durch den Hintergrundelektrolyten, sowie Einbauprozesse unter Rekristallisationsbedingungen, also nahe am thermodynamischen Gleichgewicht. Zukünftig werden Arbeiten zur detaillierten Charakterisierung der gebildetenen solid solutions mittels polarisationsabhängiger TRLFS an einkristallinen Systemen hinzu kommen.

TRLFS-Mikroskopie (Konrad Zesewitz)

Natürliche Gesteine zeigen gewöhnlich komplexe Zusammensetzungen verschiedener Mineralphasen. Um derartige Gemische selektiv untersuchen zu können muss die etablierte TRLFS-Methodik um eine ortsaufgelösten Komponente erweitert werden. Ziel der Arbeiten ist es die Speziation sorbierter Spezies an einzelnen Mineralkörnern einer Gesteinsprobe selektiv aufklären zu können. Weitere Anwendungen finden sich aber auch beispielsweise im Bereich der Mikrobiologie.

Struktureller Einbau in biogene Mineralphasen

Dieses Projekt untersucht die Rückhaltung von Actiniden in Mineralphasen die unter Einfluss von Mikroorganismen oder sogar direkter Kontrolle von Mikroorganismen gebildet werden (Biomineralisation). Im Gegensatz zu den oben beschriebenen rein anorganischen Mineralphasen, findet Biomineralisation in Gegenwart großer Mengen Organika statt, die zum Teil direkt Einfluss auf die gebildete Mineralphase nehmen, z. B. in Form präferierter Ausbildung bestimmter Oberflächen. Wir untersuchen, wie die gebildeten Phasen sich von ihren anorganischen Pendants unterscheiden, und welchen Einfluss der Bildungspfad auf die Rückhaltung der Radionuklide hat.


Abschlussarbeiten

Die folgenden Themen stehen zur Bearbeitung im Rahmen von Forschungspraktika, Master- und Doktorarbeiten zur Verfügung. Je nach Art der Arbeit können auch Teile der Themengebiete bearbeitet werden.

  • Spektroskopische (NMR/TRLFS) Untersuchung des Komplexierungsverhaltens von Cm(III) und Eu(III) mit Uronsäuren
  • Einbauverhalten von Cm(III) in Calcit unter Rekristallisationsbedingungen nahe am thermodynamischen Gleichgewicht
  • Untersuchung des Einbaus von Cm(III) und Eu(III) in Calcit gebildet von Emiliania Huxleyi mittels TRLFS

Ausgesuchte Publikationen


Lehre

Dr. Moritz Schmidt bietet jeweils im Wintersemester die Vorlesung "Chemie der f-Elemente" an der Technischen Universität Dresden an. Die Vorlesung ist Teil des Moduls Umwelt- und Radiochemie im Masterstudiengang Chemie.