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Des sites de stockage des déchets miniers et d'anciens terrains militaires, etc. contiennent des sols contaminés par l'uranium. Cette étude porte sur l'identification des mécanismes qui peuvent conduire les sols contaminés à devenir un risque de pollution soudaine pour les eaux souterraines et de surface. Les mécanismes ont été étudiés à deux échelles sur des matériaux modèles. A l'échelle moléculaire, la complexation de l'uranyle à des concentrations traces a été étudiée avec de la silice amorphe. Il a ainsi été montré que la complexation a lieu via la formation de complexes de surface, qui ont été identifiés à l'aide de spectres et de durées de vie de la luminescence induite par laser pulsé, et qui ont été modélisés par leurs différentes stoechiométrie. A l'échelle macroscopique, le transport de l'uranyle dans le système crostobalitegeothite-carbonate-uranyle a été étudié par des expériences en colonnes et en réacteurs fermés. La mobilité de l'uranium est contrôlée par l'interaction entre le transport physique et la réaction de fixation. Cette réaction est réversible mais son taux cinétique est souvent limitant. La sorption est un ensemble de réactions de complexation en solution et en surface qui conduit à un isotherme d'adsorption apparent non-linéaire de type Langmuir. Finalement, l'impact d'une brusque variation des conditions géochimiques a été étudié. Les conditions qui provoquent une importante mobilisation de l'uranium à partir de systèmes faiblement contaminés ont été identifiées expérimentalement. Les concentrations maximales en uranyle observées sont contrôlées par la quantité totale d'uranyle contenue dans le système et sont limitées par sa solubilité. L'évolution des conditions géochimiques joue donc un rôle important dans l'évaluation des risques liés aux sites contaminés. |
