THz ARPES

Ziel des dieses Projektes innerhalb unserer Abteilung ist die Einrichtung einer neuen permanenten Endstation für zeitaufgelöste Terahertz (THz) Pump – Photoemissions Probe Spektroskopie in Verbindung mit der weltweit einzigartigen beschleunigerbasierten THz-Quelle TELBE am Helmholtz-Zentrum Dresden Rossendorf (HZDR). Die Endstation wird die Anregung durch intensive THz-Pulse mit zeit- und winkelaufgelöster Femtosekunden-Photoelektronenspektroskopie (tr-ARPES) verbinden. Diese Kombination wird bahnbrechende Experimente zu THz-induzierten Phänomenen an Oberflächen und Molekül-Festkörper-Grenzflächen ermöglichen, die ein breites Spektrum wissenschaftlicher Herausforderungen abdecken und somit die wissenschaftlichen Möglichkeiten der TELBE-Nutzeranlage erheblich erweitern.

Der Hauptvorteil der THz-Anregung im Vergleich zur traditionell bei tr-ARPES-Experimenten verwendeten optischen Anregung im nahen Infrarot oder im sichtbaren Spektralbereich besteht darin, dass die spezifischen niederenergetischen Freiheitsgrade, wie Gitterschwingungen, Magnonen oder freie Ladungsträger, direkt (resonant) angeregt werden können, während parasitäre höherenergetische Anregungen des elektronischen Systems vermieden werden. Der direkte Zugang zur elektronischen Bandstruktur E(k) eines Festkörpers den tr-ARPES bietet, ermöglicht einen noch nie dagewesenen Blick auf die Dynamik von THz-getriebenen Phänomenen in komplexen Festkörpern oder an Molekül-Festkörper-Grenzflächen. Die neue Endstation bei TELBE wird es ermöglichen, noch nicht vollständig verstandene Phänomene wie Ladungsordnung und Hochtemperatur-Supraleitung oder Oberflächenchemie und Katalyse zu untersuchen, die Beispiele für wissenschaftliche Fragestellungen mit potenziell enormen technologischen Auswirkungen auf unsere Gesellschaft sind.

Die TELBE-Lichtquelle ist die ideale Einrichtung für die Durchführung dieses Projekts. Sie bietet Hochfeld-THz-Anregungspulse mit einer weltweit einzigartigen hohen Repetitionsrate von bis zu 500 kHz und einer Timing-Genauigkeit von besser als 30 fs relativ zu externen Lasersystemen. Diese Wiederholrate, die etwa zwei Größenordnungen über der einer typischen laserbasierten THz-Hochfeldquelle liegt, führt zu einem überragenden dynamischen Bereich in Experimenten und damit zu einer signifikanten Verkürzung Messdauer eines typischen Experimentes auf etwa 1 Stunde oder weniger, was für die viele Probensysteme eine typische Zeitspanne für die Degradation der Oberfläche darstellt. Die vollendete Tera-EXPOSE Endstation wird somit zum ersten Mal der wissenschaftlichen Gemeinschaft in Deutschland und weltweit die Möglichkeit von THz-tr-ARPES Messungen an einer großen Vielfalt von Materialklassen bieten. Die einzigartige hohe spektrale Dichte und Frequenz-Durchstimmbarkeit von TELBE im Bereich von 0,1 THz bis 2 THz ist darüber hinaus ideal geeignet, um spezifische niederenergetische Anregungen in Materie selektiv zu steuern, z. B. in einen angeregten Spinzustand unter Beibehaltung des elektronischen Grundzustands. Dadurch wird es möglich, beispielsweise nichtlineare Prozesse in angeregten Gitter- oder Spinmoden (d.h. klar aufgelöste höhere Harmonische des Pump-THz-Feldes) in den tr-ARPES-Signaturen der elektronischen Struktur zu isolieren. Die Einrichtung der vorgeschlagenen THz-Pump-tr-ARPES-Endstation und ihre Bereitstellung für eine breite Nutzergemeinschaft erfordert die Bewältigung einer Reihe von technischen und wissenschaftlichen Herausforderungen. Vor allem muss die starke Wechselwirkung der emittierten Photoelektronen mit dem THz-Feld (THz-Streaking) verstanden und in die experimentelle Analyse einbezogen werden. Ein weiterer wichtiger Schritt in der ersten Phase des Tera-EXPOSE-Projekts ist die Erzeugung ausreichend hoher THz-Felder an einer präzisen Position auf einer Probenoberfläche unter Ultrahochvakuumbedingungen (UHV).

Mit diesem Projekt soll eine maximal Leistungsfähige und vielseitige Endstation mit hoher Verfügbarkeit errichtet werden. Daher soll die Endstation an ein Hochleistungs-Lasersystem gekoppelt werden, welches XUV-Pulse mit einer Photonenenergie von > 21 eV erzeugen kann. Damit wird die direkte Abfrage von elektronischen Zuständen mit hohen Impulsen ermöglichen. Zusätzlich wird das Lasersystem um eine breitbandige THz-Quelle erweitert, deren Eigenschaften komplementär zur TELBE-Quelle sind.