Ungeduldige Forscher: Bestimmung langlebiger Radionuklide mittels Beschleunigermassenspektrometrie (AMS)

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Einleitung

Seit Herbst 2011 hat das Ionenstrahlzentrum des Helmholtz-Zentrums Dresden-Rossendorf sein Portfolio um eine weitere hochsensitive analytische Methode, die Beschleunigermassenspektrometrie, erweitert. Die im wissenschaftlichen Sprachgebrauch als accelerator mass spectrometry (AMS) bezeichnete Analysetechnik ermöglicht die Bestimmung langlebiger Radionuklide.

Entgegen der allgemein üblichen Zerfallszählung, warten die ungeduldigen Forscher*innen dabei nicht darauf, dass ein radioaktiver Kern zerfällt und das Zerfallsereignis so detektiert werden kann. Vielmehr werden die noch nicht zerfallenen Radionuklide wesentlich effizienter massenspektrometrisch bestimmt.

Die AMS besitzt allerdings gegenüber der konventionellen Massenspektrometrie den Vorteil, dass sie Störsignale, hervorgerufen von Molekülionen oder Ionen ähnlicher Masse, insbesondere Isobare, effektiver unterdrücken kann. Die AMS liefert somit weitaus niedrigere Nachweisgrenzen als die konventionellen Methoden und hat die interne Vernetzung der HZDR-Forschungsaktivitäten im Bereich Materialforschung, Strahlenphysik, Radiochemie und Radiopharmazie vorangetrieben. Darüber hinaus steht die AMS natürlich auch externen Nutzer*innen zur Verfügung.

Im Gegensatz zu den in Deutschland und Europa gängigen niederenergetischen AMS-Anlagen, die sich hauptsächlich auf die Bestimmung des Radiokohlenstoffs (¹⁴C) spezialisiert haben, wird die AMS-Anlage des HZDR als erste moderne Anlage in der EU mit einer Terminalspannung von 6 MV betrieben. Zur Hochspannungserzeugung bedient sich dieser Beschleuniger eines Hochfrequenz-Kaskadengenerators der höchste Stabilität garantiert.

Die möglichen Arbeitsgebiete sind vielfach und multidisziplinär. So haben die instrumentellen Weiterentwicklungen auf dem Gebiet der AMS, die Anwendungsfelder der Methode stark ausgeweitet. Die anfänglich bevorzugt untersuchten Proben aus der Kosmochemie, Astrophysik und Kernreaktionsdaten, werden zunehmend von Proben aus den Bereichen Strahlenschutz, Nukleare Sicherheit, Nukleare Entsorgung, Radioökologie, Phytologie, Ernährungswissenschaften, Toxikologie und Pharmakologie verdrängt.

Zudem hat die AMS, durch die Bestimmung langlebiger kosmogener Radionuklide wie 10Be, 26Al und 36Cl, insbesondere in den Geo- und Umweltwissenschaften in den letzten Jahren an Bedeutung gewonnen. Mit diesen Nukliden können unmittelbar relativ plötzlich auftretende (prä-)historische Ereignisse wie Vulkanausbrüche, Bergstürze, Tsunamis, Meteoriteneinschläge, Erdbeben und Gletscherbewegungen datiert werden. Anhand der Gletscherbewegungen und Untersuchungen an Eisbohrkernen können zudem Klimaveränderungen rekonstruiert werden und Klimamodelle für die Zukunft validiert werden. Für die Beprobung im Gelände für geomorphologische Applikationen kann man hier einige praktische Empfehlungen runterladen: Bitte kontaktieren Sie uns bei neuen Projekten am Besten vor der Probennahme.

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Kosmogene Radionuklide Einer unserer ersten Arbeitsschwerpunkte ist die Bestimmung der langlebigen kosmogenen Radionuklide. Die in der Tabelle aufgeführten Nuklide können zur Zeit an DREAMS gemessen werden. In der Entwicklung sind AMS-Messungen anderer Radionuklide (z. B. 44Ti), und stabiler Nuklide (sog. Super-SIMS). Wir sind in der Lage, Isotopenverhältnisse (radioaktiv/stabil) bis hinunter zu 10-16 zu messen.

Nuklid Halbwertszeit 7Be 53,22 Tage 10Be 1,387 Ma 26Al 0,7 Ma 36Cl 0,301 Ma 41Ca 0,104 Ma 55Fe 2,76 a 129I 15,7 Ma

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Chemische Probenvorbereitung Die Durchführung der AMS zur Bestimmung langlebiger Radionuklide ist ausschließlich an chemisch vorpräparierten Proben möglich, da die Originalproben (Wasser, Gestein, etc.), die ausreichende Gesamtmengen an Radionuklid enthalten, zu groß (100 g-10 kg) sind. Oder anders formuliert, die Radionuklidkonzentrationen von sub-ppq sind zu gering, um die Analyse typischer 1 mg-Targets zu ermöglichen. Zudem leistet die chemische Aufarbeitung den essentiellen Schritt zur Isobarenunterdrückung und entfernt ggf. auch Radionuklidkontaminationen anderen Ursprungs. So kann z. B. die Analyse des kosmogen gebildeten 10Be in Quarzgestein nur erfolgen, nachdem die Proben von der um mehrere Größenordnungen höhere 10Be-Komponente - aus der Produktion in der Erdatmosphäre - befreit worden sind. Die Präparation von 10Be-, 26Al-, und 41Ca-AMS-Targets erfordert die Verwendung von größeren Mengen Salzsäure (HCl) und muss somit zum Ausschluss von Cross-Kontaminationen räumlich getrennt von der 36Cl- und 129I-AMS-Target-Präparation durchgeführt werden. Deshalb gibt es seit Herbst 2009 an DREAMS ein dediziertes Chemielabor nur für die AMS-Probenpräparation von 36Cl und 129I.

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Maschinenlayout für AMS

Die negativen Ionen können aus zwei identischen Hybrid-Ionenquellen, welche sowohl gasförmige als auch feste Proben aufnehmen kann, extrahiert werden. Jede dieser Ionenquellen ist mit einem Probenrad für bis zu 200 Proben ausgestattet. Die Ionen werden auf der Niederenergie-Seite erstmalig durch einen Energie- (54° elektrostatischer Deflektor) und einen Massen-Analysator (90° magnet), der mit einem schnellen Bouncing-System versehen ist, getrennt. Der Tandetron-Beschleuniger wird mit einem Stripper-Gas mit aktiver Gasregulierung betrieben. Auf der Hochenergie-Seite (HE) werden die stabilen Isotope - nach Passieren eines weiteren 90° Analysiermagnetens - in einem Faraday-Cup gemessen. Die Radioisotope werden - nach Passieren eines 35° elektrostatischem Deflektors und eines 30° vertikalen Analysiermagnetens zur weiteren Untergrundreduzierung - mittels 4-anodischer-Gasionisationskammer detektiert. Zur Messung vom ¹⁰Be und ³⁶Cl, kann eine Siliziumnitrid-Absorberfolie (1 µm) in den HE-Bereich für ein sog. Post-Stripping zugeschaltet werden [Arnold et al., 2010 & Klein et al., 2008].

Funktionsweise DREAMS (externer Link zu YouTube)

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Externe Nutzung Selbstverständlich führen wir AMS-Messungen auch für externe Nutzer*innen durch. Für wissenschaftliche Zwecke kann Strahlzeit beantragt werden. Die Vorgehensweise zur Strahlzeitbeantragung ist im Detail unter "How to get AMS data from DREAMS for external users" (leider nur in Englisch) beschrieben. Nach einer positiven Evaluierung durch ein (externes) Strahlzeit-Komitee, wird die Strahlzeit an DREAMS kostenfrei zur Verfügung gestellt. Bitte kontaktieren Sie uns vor der Antragsstellung für weitere Informationen. Eine Übersicht aller seitens des Ionenstrahlzentrums angebotenen ionenanalytischen und materialmodifizierenden Verfahren und sog. Add-on-Services findet sich im Ionenstrahlzentrums-Flyer. Auf Seite 7, findet sich der AMS-Teil. Für Wissenschaftler*innen mit einem Arbeitsvertrag außerhalb von Deutschland gibt es zudem die Möglichkeit AMS-Messungen an DREAMS im Rahmen des EU-Projektes RADIATE zu beantragen. Das Projekt ermöglicht im Zeitraum 2019-2022 einen transnationalen Zugang. Reisekosten im Rahmen von RADIATE-Proposals können bis zu einer gewissenen Grenze erstattet werden. Für RADIATE-DREAMS-Proposal bitte ausschließlich diese Formatvorlage nutzen. Wenn Sie AMS-Proben in ihrem eigenen Labor präparieren wollen, kontaktieren Sie uns bitte spätestens VOR dem Pressen des BeO, Al2O3 etc. in die Targethalter über DREAMS-Spezifika wie das beste Mischungsverhältnis von Oxid(Fluorid)-zu-Metal (BeO:Nb, 1:4; Al2O3:Ag, 1:1; CaF2:Ag, 1:4., Rugel et al. 2013), Nomenklatur, Beschriftung der Kathodenbehälter. Zusätzliche Informationen dazu finden sich auch unter den FAQ's hier. Die nächsten Termine für AMS-Strahlzeiten: 22.-25. Februar 2021 15.-18. März 2021 26.-30. April 2021 Zudem bieten wir in den schon seit 2009 im Betrieb befindlichen Chemielaboren am HZDR-Standort Schulungen zur AMS-Probenpräparation an. Einmalig in Deutschland ist die Möglichkeit, 36Cl- und 129I-Proben in Cl- und S-freier Laborumgebung aufzubereiten (s.o.). Wir stehen Ihnen jederzeit auch beratend zur Verfügung, falls Sie Interesse daran haben, eigene Probenpräparationslabore bei sich einzurichten.
Nele Lehmann, Helmholtz-Zentrum Geesthacht & Alfred-Wegener-Institut, Potsdam	Florian Hofmann & Dominic Hildebrandt, LMU München	Stefan Lehr, Universität Wien (A)	Erik Neumann, Gymnasium Dresden-Plauen
Christof Sager, TU Berlin	Felix Stäger, U Hannover	Anica Weller, U Hannover	Pilar Jeanneret IANIGLA - CONICET, Mendoza (ARG)
Konstanze Stübner, U Potsdam	Zsófia Ruszkiczay-Rüdiger, Research Centre for Astronomy & Earth Sciences, Budapest (HU)	Patricia Rauh, U Jena	Anna Wypukol, FU Berlin & Alfred-Wegener-Institut Potsdam
Tom Kieck, U Mainz	Amélie Chabilan, TU Dresden	Carlos Rossi, Complutense University, Madrid (E)	Katharina Stock, Gymnasium Bedburg & Collin Tiessen, U Ottawa (CAN)
Rebecca Querfeld, U Hannover	Carolin Zorn, GFZ Potsdam	Sebastian Gehring, U Innsbruck (A)	Tina Köhler, Alfred-Wegener-Institut Potsdam
Sébastien Pivot, U Aix-Marseille III (F)	Michal Šujan, Comenius U Bratislava (SK)	Oliver Forstner, Helmholtz-Institut Jena	Spyros-Christos Olivotos, GFZ Potsdam
Anne-Sophie Meriaux, U Newcastle (UK)	Lisa Luna, U Potsdam	Ezequiel Garcia Morabito, U Bern (CH)	Andreas Gärtner, Senckenberg Dresden
Luisa von Albedyll, Alfred-Wegener-Institut Potsdam	Lars Zipf, U Heidelberg	Jane Lund Andersen, U Aarhus (DK)	Elisa Pernak, TUBA Freiberg
Swenja Rosenwinkel, U Potsdam	Tomas Stor, Charles Universität, Prag (CZ)	Michaela Fröhlich (geb. Srncik), Australian National University (AUS)	Darío Rodrigues, TANDAR, Buenos Aires (AR)
Marie Kanstrup, U Aarhus (DK)	Thomas Smith, U Bern (CH)	Cornelia Wilske, UFZ Halle	Vasila Sulaymonova, TUBA Freiberg
Guillem Domènech i Surinyach, U Politècnica de Catalunya (E)	Lisa Michel & Rebecca Schmidt, TU Dresden	Angela Landgraf, U Potsdam	Peter Ludwig, TU München
Jenny Feige, VERA, U Wien (A)	Anna Seither, TUBA Freiberg	Aurore Hutzler, CEREGE, Aix-en-Provence (F)	Ines Röhringer, U Bayreuth
Cengiz Yilderim, U & GFZ Potsdam	Maggi Fuchs & Katja Klemm, TUBA Freiberg	Bernhard Kuczewski, U Köln	Christoff Andermann, TUBA Freiberg & U Rennes (F)

Die letzten Schritte der Targetvorbereitung (¹⁰Be, ²⁶Al, ⁴¹Ca) für AMS-Messungen an DREAMS (Power-Point-/Film-Anleitung; 137 MB !!!) sieht man hier.

 

Besichtigung von DREAMS für Interessierte

Wir sind stolz auf DREAMS und unsere Arbeiten! Gerne erklären wir Interessierten das wie und warum. Bitte kontaktieren Sie uns für Ihren Besuch!

Im Bild Student*innen der TU Berlin (Vorlesung "Nukleare Astrophysik") mit Jenny Feige (TUB) und Georg Rugel (HZDR) vor dem DREAMS-Beschleunigertank.

 

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Literatur zu DREAMS

G. Rugel, S. Pavetich, S. Akhmadaliev, S.M. Enamorado Baez, A. Scharf, R. Ziegenrücker, S. Merchel, The first four years of the AMS-facility DREAMS: Status and developments for more accurate radionuclide data, Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. B 370 (2016) 94-100.

S. Akhmadaliev, R. Heller, D. Hanf, G. Rugel, S. Merchel, The new 6 MV AMS-facility DREAMS at Dresden, Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. B 294 (2013) 5-10.

S. Merchel, S. Akhmadaliev, S. Pavetich, G. Rugel, Ungeduldige Forscher träumen mit DREAMS - Bestimmung langlebiger Radionuklide mit Beschleunigermassenspektrometrie, GIT Labor-Fachzeitschrift 56 (2012) 88-90.

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Nützliche Webseiten

Heavy Ion Accelerator Facility (HIAF) Tour, ANU, Australien (in Englisch)

Animation der Funktionsweise des SIRIUS Tandembeschleunigers, ANSTO, Australien (in Englisch)

Video über ¹⁴C-Datierung @ GNS, Neuseeland (in Englisch)

Animation der ¹⁴C AMS @ ANSTO, Australien (in Englisch)

Vortrag über "Accelerator Mass Spectrometry in Biology and Health Care" (Science on Saturday, LLNL, USA, in Englisch)

Video über ²⁶Al/¹⁰Be-Datierung des "Peking-Menschens" @ PRIME Lab, USA (in Englisch)

TV-Beitrag von CTV News, Ottawa über ¹⁴C @ AE Lalonde Ottawa, Kanada (in Englisch)

Film über ein "terrestrisches kosmogene Nuklid Projekt" von der Probennahme über chemische Aufbereitung bis hin zur AMS-Messunge @ ASTER, CEREGE, Aix-en-Provence, Frankreich (Chemie startet 13:30; in Französisch)

Weiterführende Informationen zu "Kosmische Strahlung" und "Kosmogene Nuklide"

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Für weiterführende Informationen werfen Sie bitte einen Blick in die folgende Literatur:

Weiterführende Literatur insbesondere für die Anwendung terrestrisch produzierter kosmogener Radionuklide

• Übersichtsartikel

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