Promotionsarbeiten


Strukturelle Analyse der Sorptionsprozesse von U(VI) und Np(V) an Mineraloberflächen


Promotionsstudent:
Katharina Gückel
Betreuer:
Prof. Dr. G. Bernhard, Dr. H. Foerstendorf, Prof. Dr. S. Tsushima (HZDR)
Abteilung:
Grenzflächenprozesse
Zeitraum:
02/2010–07/2013

Motivation

Das Migrationsverhalten von Schwermetallen, wie Actinide, in Grundwassersystemen wird hauptsächlich von Sorptionsprozessen an der Mineral-Wasser-Grenzfläche bestimmt. Daher ist die Untersuchung der Wechselwirkungen von Actiniden mit Metalloxiden, die als Modellsysteme für komplexe, natürliche Minerale in wässrigen Lösungen dienen, für die Sicherheitsbewertung von nuklearen Endlagern essentiell. Neben verschiedenen festen Phasen, wie Fe(OOH)x, TiO2, oder SiO2, sind Aluminiumoxide und -hydroxide von besonderem Interesse, da sie Hauptbestandteile von Ton und Tonmineralen sind, die als Wirtsgestein für nukleare Endlager in Frage kommen.

Neben diesen mineralogischen Aspekten ist das Migrationsverhalten von Uran im Fokus der Wissenschaft, da Uran aufgrund seiner Gewinnung, Wiederaufarbeitung, Atomwaffentest und nukleare Unfälle ein weit verbreiteter Schadstoff in der Umwelt ist. Durch den Zerfall von 241Am (Halbwertszeit: 432,7 Jahre) stellt das Radioisotop 237Np langfristig einen Hauptbestandteil des radioaktiven Inventars im Endlager dar.


Zielstellung

In dieser Arbeit wird die Wechselwirkung von Uran und Neptunium mit mineralen Modellsystemen, die relevant für das Nah- und Fernfeld von Endlagern sind, in wässrigen Lösungen untersucht. Vorrangig konzentriert sich die Arbeit auf den Einfluss von ausgesuchten Anionen auf die Sorptionsprozesse von U und Np. Diese ternären Systeme werden mittels ATR FT-IR Spektroskopie und quantenchemische Berechungen untersucht, um strukturelle Informationen über den Sorptionsprozess zu erhalten. Zudem sollen weitere spektroskopische Techniken wie EXAFS und Raman Spektroskopie zusätzliche Informationen liefern.


Publikationen:

  • Katharina Gückel, André Rossberg, Vinzenz Brendler, Harald Foerstendorf: "Binary and ternary surface complexes of U(VI) on the gibbsite/water interface studied by vibrational and EXAFS spectroscopy", Chemical Geology, 2012, 326-327, pp. 27–35.