Promotionsarbeiten
Heterogenität des Diffusionsflusses in der sandigen Fazies des Opalinustons
Eu-Atome (grün) an einer Ätzgrubenoberfläche auf der
Basisfläche von Muskovit (kMC-Simulation)
Till Bollermann
PD Dr. Cornelius Fischer (HZDR)
Reaktiver Transport
02/2018–01/2021
Tongesteinsformationen werden als Wirtsgestein für unterirdische Endlager für radioaktive Abfälle in Betracht gezogen. Zuverlässige Vorhersagen über die Heterogenität des Diffusionstransports sind entscheidend für die Beurteilung der Abdichtungskapazität von Tongesteinen. Die Vorhersagekraft numerischer Ansätze zur Analyse von Strömungsfeldern und der Radionuklidmigration hängt von der Qualität der zugrunde liegenden Porennetzgeometrie ab. Sowohl die sedimentäre als auch die diagenetische Komplexität sind entscheidende Faktoren.
In dieser Studie demonstrieren wir einen skalenübergreifenden Ansatz zur Rekonstruktion der Porennetzwerkgeometrien der S-andy-Fazies des Opalinustons. Wir identifizierten diagenetische und sedimentäre Subfazies-Komponenten auf der Grundlage der Konzentration von diagenetischen Karbonaten und Sulfiden sowie der Korngrößenvariabilität und quantifizierten ihre Porengrößenverteilungen und Porennetzwerkgeometrien. Ein praktikabler Ansatz für die Transportmodellierung ist die kombinierte Segmentierung von μ-CT-Daten und die anschließende Füllung der resultierenden Volumina mit repräsentativen Porennetzgeometrien auf der Grundlage von FIB-SEM-Daten. Die sich daraus ergebenden verallgemeinerten Porennetzgeometrien werden in digitalen Gesteinsmodellen zur Berechnung der effektiven Diffusivitäten eingesetzt, wobei ein kombinierter Upscaling-Workflow für Transportsimulationen von der Nanometer- bis zur Mikrometerskala verwendet wird.
Positronen-Emissions-Tomographie (PET)-Diffusionsexperimente bestätigten die Ergebnisse der Transportsimulation. Wir führten eine statistische Behandlung der PET- und μ-CT-Tomographiedatensätze ein, die auf der räumlichen Variabilität sowohl der PET-Tracerkonzentrationen als auch der Gesteinsdichte basiert. Die analysierten effektiven Diffusivitäten bestätigten die numerischen Ergebnisse.
Diese Studie veranschaulicht drei wichtige Schritte in der Migrationsanalyse: (i) einen allgemein anwendbaren Arbeitsablauf für die skalenübergreifende Identifizierung von Porennetzwerkdaten in tonhaltigen Gesteinen, (ii) die Anwendung der Porennetzwerkdaten für die numerische Analyse des Diffusionstransports und (iii) die Validierung der numerischen Ergebnisse durch kombinierte PET- und μ-CT-Diffusionsexperimente. Obwohl der konzeptionelle Ansatz für eine große Anzahl von Proben nicht durchführbar ist, eröffnet er ein großes Potenzial für die Verallgemeinerung: Die validierten Ergebnisse der effektiven Diffusivitäten können nun problemlos in einer Vielzahl von segmentierten Geometrien verwendet werden. Auf dieser Grundlage lassen sich Upscaling-Konzepte für die Kontinuumsskala effizient testen.
Mehr Informationen: https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2022.12099
Die Variabilität der Reaktivität von Kristalloberflächen unter identischen chemischen Bedingungen ist für eine erhebliche Variation der intrinsischen Reaktionsgeschwindigkeit verantwortlich. Diese Variabilität wird mit Hilfe von Ratenkarten der reagierenden Oberflächen und Ratenspektren als statistisches Konzept quantifiziert. In dieser Studie zeigen wir beispielhaft die Existenz und die zeitliche Variabilität mehrerer Auflösungsraten, die zu einer Gesamtauflösungsrate von polykristallinem Calcit beitragen. Mindestens drei verschiedene Faktoren, die zu einer hohen Auflösungsrate beitragen, steuern die Gesamtauflösungsrate und zeigen über einen Reaktionszeitraum von 10 Stunden kein Steady-State-Verhalten. Wir kommen zu dem Schluss, dass die Daten über die räumliche und zeitliche Entwicklung der Auflösungsrate in Verbindung mit Informationen über Kristallgröße, Orientierung und Korngrenzen Einschränkungen für die Vorhersage des Porositätsmusters in polykristallinen Materialien liefern. Wir diskutieren die Dichte und Verteilung von Oberflächenknickstellen als kritischen Parameter, der die beobachtete Ratenvariabilität kontrolliert. Ratenmessungen an Kristallecken, -kanten und -flächen untermauern diese Schlussfolgerung.
Mehr Informationen: https://ajsonline.org/article/60933.pdf
