Promotionsarbeiten

Entwicklung von Methoden zur Charakterisierung von Protactinium-231 in Umweltproben

Janis Wolf

Prof. Dr. Anton Wallner, Dr. Sebastian Fichter (FWIR), Dr. Robin Steudtner (FWOB), Dr. Astrid Barkleit (FWOG-I)

Institut für Ionenstrahlphysik und Materialforschung: Abteilung für Beschleunigermassenspektrometrie und Isotopenforschung

09/2022-08/2025

Das Ziel des gemeinsamen Promotionsprojekts des Instituts für Ionenstrahlphysik und Materialforschung und des Instituts für Ressourcenökologie ist es, neue Wege zur Charakterisierung der Menge und Speziation von ²³¹Protactinium in der Umwelt zu finden. Dieses Projekt wird teilweise durch das HZDR-Direktoriumsprogramm zur Vernetzung von Instituten durch Vernetzungsdoktoranden“ gefördert.

Protactinium (Pa) ist ein natürlich vorkommendes Radionuklid, das Teil der natürlichen Zerfallskette von ²³⁵Uran ist. Im Allgemeinen ist sein Verhalten nicht gut erforscht, aber es kann eine wichtige Rolle bei der Abschätzung der langfristigen Radiotoxizität in der Umwelt spielen. Das physikalisch-chemische Verhalten von Pa unterscheidet sich grundlegend von dem anderer Aktiniden. Während Pa in der Oxidationsstufe +IV Ähnlichkeiten mit den vierwertigen Aktiniden Thorium und Uran aufweist, tritt Pa in der Oxidationsstufe +V hauptsächlich als Monooxokation [Pa=O]³⁺ auf. Letzteres erinnert eher an die Gruppe-V-Elemente Niob und Tantal und unterscheidet sich deutlich von der Chemie der Actinyl(V,VI)-Kationen (Dioxoactinyl-Einheiten [O=An=O]^+/2+). Daher ist es nicht möglich, die Eigenschaften der umfassender untersuchten Actinyle auf das Verhalten von Pa(V) zu übertragen.

In Zusammenarbeit mit der Abteilung für Beschleuniger-Massenspektrometrie und Isotopenforschung wird eine Methode zum Nachweis von ²³¹Pa in der Umwelt in sehr niedrigen Konzentrationen entwickelt. Die Messungen von ²³¹Pa werden an der neuen kompakten AMS-Anlage HAMSTER durchgeführt, die speziell für den Nachweis von Aktiniden konzipiert wurde. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Optimierung der Messtechnik für ²³¹Pa und der Entwicklung von Trennverfahren für Pa aus Umweltproben.

Am Institut für Ressourcenökologie werden wir die spektroskopischen Absorptions- und Fluoreszenzeigenschaften von Pa mit verschiedenen Methoden untersuchen, darunter zeitaufgelöste Laser-induzierte Fluoreszenzspektroskopie (TRLFS), UV/Vis-Spektroskopie (UV/Vis), Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FT-IR) und Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS).

Diese Kombination von massenspektrometrischen und spektroskopischen Methoden wird nicht nur die Quantifizierung von ²³¹Pa in der Umwelt ermöglichen, sondern auch Licht auf die Speziation von Pa-Verbindungen auf molekularer Ebene werfen, wodurch wir in der Lage sind, das Migrationsmuster von Pa in der Umwelt zu beschreiben.