Promotionsarbeiten

Entwicklung fortschrittlicher Chelatoren für die Aktiniden-Dekorporation: Synthese und Charakterisierung

Jason Ross

Dr. Moritz Schmidt, Dr. Robert Gericke, Dr. Peter Kaden (HZDR)

Chemie der f-Elemente

05/2024-06/2027

Die hochgradig radiotoxischen Aktiniden (An), darunter Thorium (Th), Uran (U), Neptunium (Np), Plutonium (Pu), Americium (Am) und Curium (Cm), wurden in den letzten 75 Jahren in verschiedenen Anwendungen eingesetzt. Diese Radionuklide kommen in der Natur vor oder werden bei nuklearen Aktivitäten freigesetzt und stellen bei innerer Exposition ein erhebliches Gesundheitsrisiko dar. Derzeitige Behandlungen, wie z. B. die Dekortionstherapie mit CaNa3(DTPA), sind nur begrenzt wirksam und mit Toxizitäten verbunden. Das Projekt ActiDecorp zielt auf die Entwicklung wirksamerer Chelatbildner ab, um die An-Kontamination besser in den Griff zu bekommen.

ActiDecorp arbeitet mit der Technischen Universität Dresden (TUD) zusammen, die über fortschrittliche radiochemische Laboratorien verfügt und Zugang zu den Einrichtungen des IRE-HZDR für den sicheren Umgang mit Aktiniden wie Th⁴⁺, U⁴⁺, Np⁴⁺, NpO₂⁺, Pu⁴⁺, Am³⁺ und Cm³⁺ hat. Obwohl U⁴⁺ nicht biorelevant ist, dient es als Modell für Np⁴⁺ und Pu⁴⁺ zur Untersuchung der Koordinationseigenschaften entlang der An(IV)-Serie. Ziel des Projekts ist die Synthese und strukturelle Charakterisierung von Komplexen mit neuen Liganden. Bei der Handhabung von U⁴⁺, Np⁴⁺ und Pu⁴⁺ ist besondere Vorsicht geboten, um Oxidation zu vermeiden. Diese Komplexe werden mittels FTIR, XRD, paramagnetischer NMR- und EPR-Spektroskopie untersucht. Zusätzlich wird die Röntgenabsorptionsspektroskopie (EXAFS, HR-XAS) am ROBL-Beamline in Grenoble eingesetzt, um die Koordinationssphäre dieser Metallkationen weiter zu untersuchen.

In Lösung wird die TUD die Wechselwirkung von Cm³⁺ mit neuen Dekorationsmitteln mit Hilfe der zeitaufgelösten Laserfluoreszenzspektroskopie (TRLFS) untersuchen und dabei die Daten von Eu³⁺ und Tb³⁺ nutzen. Dieser Ansatz ermöglicht die Bestimmung der Stöchiometrie und der Stabilitätskonstanten der gelösten Spezies im Gleichgewicht. Es können auch Wettbewerbsexperimente mit gut charakterisierten Co-Liganden wie DTPA durchgeführt werden.

Der multidisziplinäre Ansatz von ActiDecorp umfasst die Synthese neuartiger hochaffiner Chelatoren, die Charakterisierung ihrer metallbindenden Eigenschaften, die Bewertung ihrer Toxizität und die Prüfung ihrer Wirksamkeit in vivo in Nagetiermodellen. Das Projekt zielt darauf ab, eine vielversprechende und vorteilhafte Alternative zu den derzeitigen Behandlungen wie DTPA zu bieten, wobei der Schwerpunkt auf den überlegenen Bindungseigenschaften von zyklischen Hydroxamaten liegt. Dieses innovative Projekt zielt darauf ab, effizientere und sicherere Behandlungsmethoden für An-Kontaminationen zu entwickeln, die den kritischen Anforderungen der nuklearen Sicherheit und der medizinischen Gegenmaßnahmen entsprechen.