Promotionsthemen
Synthese und Charakterisierung von heterobimetallischen Actinid-Übergangsmetall-Komplexen und deren Überführung in Metallorganische Gerüstverbindungen
Dennis Grödler
Prof. Dr. Thorsten Stumpf, Dr. Robert Gericke (HZDR)
Chemie der f-Elemente
05/2023-04/2026
Das Vorkommen langlebiger Radionuklide, wie z. B. Plutonium, im radioaktiven Abfall stellt eine besondere Herausforderung aufgrund ihrer hohen Chemie- und Radiotoxizität dar. Hierfür sind Konzepte nötig, die für mindestens eine Million Jahre eine sichere Endlagerung garantieren. Somit ist es notwendig, das bisher gesammelte Wissen über diese Transuranelemente zu festigen und an zukünftige Generationen zu vermitteln. Da die Entdeckung der hier besonders relevanten Transuranelemente Neptunium und Plutonium allerdings erst 84 Jahre zurückliegt, wurden im Vergleich zu Uran und Thorium deutlich weniger Eigenschaften erforscht. Die Koordination sehr weicher Donor-Atome, ins besondere später Übergangsmetalle, an Actiniden ist dabei noch wenig bis gar nicht untersucht. Ein Teil dieser Arbeit wird sich daher mit der Ausbildung von Actinid-Metall-Bindungen beschäftigen. In der CCDC sind nur 67 Strukturen publiziert, die eine Bindung zwischen einem Actinid (Th oder U) und einem Übergangsmetall ausbilden. Dabei wird gerade bei den Actiniden eine hohe Wechselwirkung zu Übergangsmetallen in Form von Mehrfachbindungen vorhergesagt. Diese stabilen Strukturen stellen dann grundlegende Motive dar, die dann in einem weiteren Teil der Arbeit zu metallorganischen Gerüstverbindungen erweitert werden sollen. Diese sogenannten Metal-Organic-Frameworks (MOF) sollen dann ihre Immobilisierungmöglichkeiten mobiler Spaltprodukte wie 129I und 99TcO4− getestet werden. Diese An-TM-MOFs sollen als alternative Abfallmatrizes im Vergleich zu Betonierung und Verglasung untersucht werden, um sowohl Actinide als auch anionische langlebige Spaltprodukte zu immobilisieren.
Diese Arbeit ist Teil des Projektes „Am-BALL“, welches vom Bundesministerium für Umwelt, Naturschutz, nukleare Sicherheit und Verbraucherschutz (BMUV) unter der Fördernummer 1501667 gefördert wird.