Kontakt

Prof. Dr. Nina Maria Huittinen

Leiterin Festphasenchemie der Radionuklide
n.huittinenAthzdr.de
Tel.: +49 351 260 2148

Abteilung Festkörperchemie von Radionukliden


Forschung

Foto: Icon der Abteilung Festkörperchemie von Radionukliden des IRE ©Copyright: Prof. Dr. Nina Maria Huittinen

Wie der Name schon sagt, konzentriert sich die Abteilung Festkörperchemie der Radionuklide auf die Forschung im Zusammenhang mit der Struktur und den Eigenschaften von Festphasen, die radioaktive Elemente enthalten. Unser besonderes Interesse gilt kristallinen anorganischen Festphasen wie Zirkon (ZrSiO4), Zirkoniumdioxid (ZrO2) und Pyrochlor (Ln2Zr2O7) sowie Lanthanid-(Ln-)Orthophosphaten vom Typ Monazit (LnPO4). Diese festen Phasen sind von Bedeutung für die Korrosion der Zircaloy-Hülle, die abgebrannte Kernbrennstäbe umgibt, oder sie sind als keramische Träger für die Immobilisierung und sichere Entsorgung bestimmter aktinidhaltiger Abfallströme vorgesehen, die in den letzten Phasen des Kernbrennstoffkreislaufs anfallen. Wir stellen polykristalline Pulver oder Einkristalle her, die mit Aktinidelementen dotiert sind, indem wir hydrothermale Verfahren, Flusswachstum und Festkörpersynthese anwenden. Durch die Kombination von Röntgenbeugung und verschiedenen mikroskopischen und spektroskopischen Techniken erforschen wir die Mikrostruktur, die Redoxchemie und lokale strukturelle Ordnungs- und Störungsphänomene in den dotierten Festphasen. Damit wollen wir ein detailliertes Verständnis der Immobilisierung von Aktiniden in kristallinen Matrizen auf atomarer Basis entwickeln und verlässliche Aussagen über die Leistungsfähigkeit der Wirtsmaterialien unter Endlagerbedingungen treffen.


Neuste Publikation

Relationship between Mineralogically Complex Iron (Oxyhydr)oxides and Plutonium Sorption and Reduction: A High-Energy Resolution X‑ray Absorption Spectroscopy Perspective

Vejar, M. R.; Zengotita, F. E.; Weiß, S.; Shams Aldin Azzam, S.; Huittinen, N. M.; Beutner, S.; Bazarkina, E.; Amidani, L.; Kvashnina, K.; Hixon, A. E.

Abstract

o facilitate the continued use of commercial nuclear power and
address environmental contamination, it is essential to understand the fate and
transport of plutonium (Pu) in (sub)surface environments. Current geochemical
models do not account for complexity in mineral assemblages, such as metal
substitution or the role of nanoscale crystallite sizes. In this work, we studied
mineralogically complex systems where Pu(V) was the sorbate and Al-substituted
or nanoscale iron (oxyhydr)oxides were the sorbents. Using M4-edge and L3-edge
high-energy resolution fluorescence detection X-ray absorption near-edge structure
(HERFD-XANES) spectroscopy, we probed the electronic configuration of Pu,
quantified the extent of Pu surface-mediated reduction, and explored Pu speciation.
Our results indicate that nanoscale iron oxides exert a greater degree of control
over the redox behavior of Pu than Al-substituted iron (oxyhydr)oxides under
circumneutral pH and oxic conditions. This is due to the dependence of Pu surface-mediated reduction on an initial sorption step,
which is greater with the increased specific surface area and reactivity of nanoscale crystallites.

Keywords: plutonium; redox; iron (oxyhydr)oxide minerals; HERFD-XANES; sorption

Beteiligte Forschungsanlagen

Verknüpfte Publikationen

Permalink: https://www.hzdr.de/publications/Publ-41430


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Abstract

o facilitate the continued use of commercial nuclear power and
address environmental contamination, it is essential to understand the fate and
transport of plutonium (Pu) in (sub)surface environments. Current geochemical
models do not account for complexity in mineral assemblages, such as metal
substitution or the role of nanoscale crystallite sizes. In this work, we studied
mineralogically complex systems where Pu(V) was the sorbate and Al-substituted
or nanoscale iron (oxyhydr)oxides were the sorbents. Using M4-edge and L3-edge
high-energy resolution fluorescence detection X-ray absorption near-edge structure
(HERFD-XANES) spectroscopy, we probed the electronic configuration of Pu,
quantified the extent of Pu surface-mediated reduction, and explored Pu speciation.
Our results indicate that nanoscale iron oxides exert a greater degree of control
over the redox behavior of Pu than Al-substituted iron (oxyhydr)oxides under
circumneutral pH and oxic conditions. This is due to the dependence of Pu surface-mediated reduction on an initial sorption step,
which is greater with the increased specific surface area and reactivity of nanoscale crystallites.

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