RULET - "Rückhaltung und Löslichkeit dosisrelevanter Radionuklide unter den reduzierenden Nahfeldbedingungen eines Endlagers im Ton- oder Kristallingestein"

Zuwendungsgeber:

Bundesministeriums für Umwelt, Klimaschutz, Naturschutz und nukleare Sicherheit (BMUKN)

Laufzeit:

01.11.2024 bis 30.04.2028

Partner:

• Karlsruhe Institute for Technology, Institute for Nuclear Waste Disposal (KIT-INE, Karlsruhe, Germany)
• Gesellschaft für Anlagen- und Reaktorsicherheit (GRS) GmbH (Braunschweig, Germany)   
• Institut für Energie- und Klimaforschung Nukleare Entsorgung und Reaktorsicherheit (IEK-6, Jülich, Germany)

Mitarbeitende:

Zarina Salkenova (Doktorandin), Mario Löw (Postdoc), Natalia Mayordomo, Katharina Müller

Förderkennzeichen:

02 E 12224B

Projektträger:

Projektträger Karlsruhe (PTKA)

Kurzbeschreibung:

Das Verbundprojekt RULET beschäftigt sich mit den sicherheitsrelevanten physikochemischen Eigenschaften und der Rückhaltung von ⁹⁹Tc, ⁷⁹Se, ²²⁶Ra und ¹⁴C im Nahfeld eines Endlagers. Im Fokus stehen dabei Festphasen, Oxidationsstufen und Lösungsspezies, wie sie im unmittelbaren Umfeld der Abfallcontainer zu erwarten sind. Ein besonderer Schwerpunkt liegt auf chemischen Reaktionen und Gleichgewichtsprozessen mit Eisen(II)-haltigen sekundären Korrosionsphasen. Die Erkenntnisse der Untersuchungen aller Projektpartner werden zusammengefasst und in einem vereinfachten Stoffausbreitungsmodell für ein generisches Endlager eingesetzt. Hiermit wird geprüft, ob die neuen Erkenntnisse zu einer Reduzierung von Konservativitäten beitragen konnten, oder ob ggf. neue mobilitätssteigernde Prozesse auftreten können. Auf Basis der Befunde werden Empfehlungen abgleitet, in welcher Form die gefundenen Rückhalte- und Mobilisierungsmechanismen bei Sicherheitsbewertungen berücksichtigt werden sollen. Zudem erweitern die erhaltenen Ergebnisse die physikalisch-chemische Datengrundlage, die sowohl für thermodynamische Berechnungen des Radionuklidquellterms als auch für reaktive Stofftransportmodelle benötigt werden.

Die Forschung am HZDR konzentriert sich auf die Chemie von Technetium-99 (⁹⁹Tc), einem langlebigen Spaltprodukt mit einer Halbwertszeit von 2,13 × 10⁵ Jahren. Die untersuchten Randbedingungen werden durch die Nah- und Fernfeldumgebung eines Endlagers für radioaktive Abfälle in Deutschland definiert.

Unter umweltrelevanten Bedingungen kommt Technetium vorwiegend in den Oxidationsstufen Tc(VII) und Tc(IV) vor. Tc(VII) liegt hauptsächlich als Pertechnetat-Anion (TcO₄⁻) vor. Aufgrund seiner hohen Löslichkeit und seiner schwachen Wechselwirkung mit mineralischen Oberflächen wird Pertechnetat allgemein als konservativ eingestuft, sodass Rückhaltungsprozesse bei Langzeitsicherheitsbewertungen häufig vernachlässigt werden. Im Gegensatz dazu bildet Tc(IV) in der Regel schwer lösliche Feststoffe, insbesondere TcO₂ und Tc₂S₇, und seine Bildung schränkt die Mobilität von Technetium in Grundwassersystemen erheblich ein. Daher stellt die Reduktion von Tc(VII) zu Tc(IV) einen Schlüsselprozess für die Immobilisierung von Technetium und die Sanierung der Umwelt dar. Die Mechanismen, die diese Mehrfachelektronenreduktion steuern, sind jedoch noch nicht vollständig geklärt.

Um diese Wissenslücken in der Thermodynamik und Speziation von Technetium zu schließen, gliedert sich unsere Arbeit in zwei sich ergänzende Forschungsbereiche, deren übergeordnetes Ziel es ist, das Verständnis der Technetiumrückhaltung zu verbessern.

I) Wir untersuchen die Wechselwirkung von Tc(VII) mit Fe(II)-Karbonatmineralien, die für Endlagerumgebungen relevant sind, wie Siderit (FeCO₃) und Ankerit (Ca(Fe,Mg,Mn)(CO₃)₂). Der Schwerpunkt liegt auf der Ermittlung der Bedingungen, die die Technetiumretention maximieren, und auf der Aufklärung der zugrunde liegenden Immobilisierungsmechanismen, einschließlich Oberflächenkomplexierung, Ausfällung und struktureller Einbindung. Die angewandten Analysetechniken umfassen Flüssigkeitsszintillationszählung, Schwingungsspektroskopie, UV-Vis-Spektroskopie, Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) sowie Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS).

II) Wir untersuchen die elektrochemische Reduktion von Technetium mit spektroelektrochemischen Methoden unter kontrollierten Potentialen und in Gegenwart von umweltrelevanten Liganden (NO₃⁻, HCO₃⁻). Dieser Ansatz zielt darauf ab, thermodynamische Parameter für die Technetiumreduktion und Komplexbildung abzuleiten und die Bedingungen zu bewerten, unter denen weniger häufige Technetiumoxidationsstufen (über Tc(IV) und Tc(VII) hinaus) in wässrigen Lösungen auftreten können.

Veranstaltungen

Joint TecRad-RULET Autumn School on Technetium and Other Fission Products (24-27.11.2025, HZDR)

Die Schule fokussierte auf synthetische Radiochemie, Radioökologie und Endlagerung, mit besonderem Schwerpunkt auf analytische Methoden zur Untersuchung von Spaltprodukten. Neben wissenschaftlichen Vorträgen standen Austausch und Networking im Vordergrund, z. B. Postersession, Diskussion von Fallbeispielen, Laborführungen, Karrierediskussion mit Vertretern aus Wissenschaft, Industrie und deutschen Behörden. Die Schule wurde gemeinsam mit der Nachwuchsforschungsgruppe TecRad organisiert. Wir danken allen Mitwirkenden für die hervorragenden Vorträge und Poster. Die finanzielle Unterstützung durch BMUKN und BMFTR wird sehr geschätzt. Die Poster-Auszeichnungen wurden dankenswerterweise von NMR Service unterstützt. 

Ausgewählte Veröffentlichungen und Konferenzbeiträge

2026

2025