Langlebige Radionuklide in Endlagersystemen

Actinide/Radionuklide können in aquatischen Systemen sowohl gelöst als auch partikulär (kolloidal) transportiert werden. Zur Beschreibung beider Möglichkeiten der Migration ist die Kenntnis der physikalisch-chemischen Wechselwirkungen an den Oberflächen der durchströmten Gesteine / Minerale als auch der gebildeten Kolloide notwendig.

Die Forschung zielt darauf ab, die dominierenden Oberflächenreaktionen bei der Sorption von Actiniden / Radionukliden auf Mineral- und Gesteinsoberflächen und an biomolekularen Grenzflächen zu identifizieren und mittels Oberflächenkomplexbildungsmodellen zu quantifizieren. Die Zerlegung in einzelne Oberflächenreaktionen beinhaltet, dass mineralspezifische Parameter wie die Oberflächenbindungsplatzdichte, die spezifische bzw. reaktive Oberfläche und Kationenaustauschparameter ermittelt werden müssen. Die Oberflächenspezies sind durch spektroskopische Techniken wie z.B. ATR FT-IR⁽¹⁾ zu verifizieren. Die ermittelten Oberflächenkomplexbildungskonstanten werden in die mineralspezifische thermodynamische Sorptionsdatenbank RES³T⁽²⁾ (Rossendorf Expert System for Surface and Sorption Thermodynamics) integriert und ermöglichen die Sorptionsmodellierung von komplexen Gesteinen.

Es hat sich gezeigt, dass Mineralauflösungs- bzw. Mineralneubildungsreaktionen Sorptionsprozesse entscheidend beeinflussen können. Die Kinetik der Auflösungsmechanismen und die Sekundärphasenbildung sind daher in die Betrachtungen einzubeziehen. Dieser innovative Forschungsansatz führt zu einem verbesserten Verständnis ablaufender Sorptionsprozesse auf geologischen Materialien und dadurch zu deutlich verbesserten längerfristigen Prognosen zur Radionuklidmigration. Hierbei erfolgt eine Koppelung mit thermodynamischen Datenbanken⁽³⁾ zur Lösungschemie und Mineralbildung.

Der vorgenannte Forschungsansatz ist prinzipiell auch auf Kolloide zu übertragen. Kolloide weisen Dimensionen im Nanometerbereich auf. Da an Kolloiden einerseits ausgeprägte Sorbat-Sorbens-Oberflächenreaktionen auftreten können, die Kolloide andererseits aber nicht, wie z. B. Gesteinsoberflächen, immobil sind, steht das Kolloidverhalten zwischen dem Verhalten echt gelöster Actiniden / Radionuklide und dem Verhalten radionuklidbeladener makroskopischer Festphasen. Es sollen relevante Kolloide sowohl chemisch als auch bezüglich der Konzentration und Partikelgröße umfassend charakterisiert und hinsichtlich ihres Bindungsverhaltens gegenüber Actiniden / Radionukliden untersucht werden. Die Eigenkolloidbildung von Actiniden und die Anlagerung der radionuklidbeladenen Kolloide an die Gesteins- und Mineraloberflächen ist dabei zu berücksichtigen.

Längerfristiges Ziel ist es, den gelösten und kolloidgetragenen Radionuklidtransport mittels Computerprogrammen integrativ zu beschreiben. Es ist erforderlich, die Palette der Methoden zur Charakterisierung und Identifizierung von Kolloiden zu vervollständigen und die Methoden zur Ermittlung der Spezies und ihrer Lokalisierung an der Grenzfläche fest/flüssig wesentlich auszubauen. Dies betrifft Techniken auf Basis laserangeregter Fluoreszenz, Infrarot und XAS.

Untersuchungen zu Transportprozessen⁽⁴⁾ gelöster und kolloidaler Komponenten auf der Skala von Bohrkernen werden mittels GeoPET flow-through Experimenten durchgeführt. Dies ermöglicht die komplementäre Erfassung geophysikalischer und geochemischer Parameter der Gesteinsmatrix, des Fluids und der Kolloide. Damit wird die Schnittstelle zwischen Transport undchemischen Reaktionen sowie zwischen Experiment und Modellierung abgedeckt, wobei sowohl die Porenskala als auch die Darcy-Skala behandelt werden.

Mittelfristige Aufgaben und Leistungsziele

Mittelfristig zielt die Forschung darauf ab, die Reaktionen und beteiligte Spezies bei der Sorption von Actiniden / Radionukliden auf Mineral- und Gesteinsoberflächen, in Böden und auf Kolloiden zu ermitteln und mittels Oberflächenkomplexbildungsmodellen zu beschreiben. Dazu werden die Arbeiten zur spektroskopischen Ermittlung und zur Lokalisierung der gebildeten Oberflächenspezies verstärkt. Den Schwerpunkt bilden die Arbeiten zur Oberflächenkomplexierung von Uran. Diese Untersuchungen werden auf andere Actinide, insbesondere Np, Pu, Am und Cm, ausgeweitet. Ebenso werden Mineralauflösungs- und -neubildungsreaktionen (z.B. Sekundärmineralisation von Uran) einbezogen.

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