Simultanbestimmung von237Np, 233U und 226Ra mittels Flüssigszintillations-Spektroskopie (LS)


Simultanbestimmung von237Np, 233U und 226Ra mittels Flüssigszintillations-Spektroskopie (LS)

Nebelung, C.; Baraniak, L.

In Umweltproben sind verschiedene langlebige Actinide von Bedeutung. In Wässern oder Salzlösungen mobilisierte Actinide sind mittels LS auch in Multielementspektren ohne chemische Trennung zuverlässig und schnell nachzuweisen. Die Energien müssen allerdings mindestens eine Halbwertsbreite auseinander liegen, um eine Trennung der Einzelnuklide mittels Spektrenentfaltung [1] zu erreichen. Für die Nuklide 226Ra (4,78 MeV), 237Np (4,79 MeV) und 233U (4,82 MeV) liegen die Energielinien zur einfachen Bestimmung mittels Peakfitting zu dicht beieinander. Bei der Bestimmung dieser Nuklide werden die Gleichgewichte von 226Ra und 237Np mit ihren radioaktiven Zerfallsprodukten ausgenutzt. Das 226Ra ist Glied der Uran-Radium-Familie. Es entsteht aus 238U durch Zerfall über Th und Pa. 226Ra zerfällt in der Reihe: 1600 a 226Ra (alpha: 4,78 MeV) 3,82 d 222Rn (alpha: 5,49 MeV) 3,05 min218Po (alpha: 6,00 MeV) 26,8 min 214Pb (beta) 19,8 min 214Bi (beta) 164 µs 214Po (alpha: 7,69 MeV) 22,3 a 210Pb (beta) 5,02 d 210Bi (beta) 138 d 210Po (alpha: 5,31 MeV) st. 206Pb. Im alpha-LS-Spektrum treten folglich mit aufsteigender Energie die Peaks des 226Ra, des 222Rn, des 218Po und des 214Po auf. Mit zunehmenden Alter des 226Ra-Präparates bildet sich eine Spur des beta-Stahlers 210Pb, aus der dann etwas 210Po (5,31 MeV) hervorgeht. Die beta-Strahler erscheinen im LS-Spektrum, werden aber durch beta-Diskriminierung eliminiert, so dass ein reines alpha-Spektrum resultiert. Da das Tochterprodukt 222Rn gasförmig ist, kann ein Teil bei der Probenahme entweichen, so dass das radioaktive Gleichgewicht innerhalb der Zerfallskette gestört ist. Nach 8-10 Halbwertszeiten des 222Rn, also 5-6 Wochen, ist das Gleichgewicht wieder hergestellt. Die Probe wird also nach etwa 6 Wochen Wartezeit gemessen, wobei die Gesamtimpulsrate der alpha-Aktivität des 226Ra im Gleichgewicht mit seinen Folgeprodukten entspricht. Der 226Ra-Anteil wird aus den Peaks der 226Ra-Folgeprodukte bestimmt, die im Spektrum auf den 237Np/234U/226Ra-Summenpeak, der bei 4,8 MeV liegt, folgen und mittels Peakfitting zugänglich sind. Diese machen im radioaktiven Gleichgewicht mit dem 226Ra genau 74,9% der alpha-Counts aus, so dass 25,1% auf das 226Ra entfallen [2,3]. Das 237Np (2,144·106 a) ist im Gleichgewicht mit seiner Tochter 233Pa (26,976 d), das durch alpha-beta-Trennung gut von den alpha-strahlenden Nukliden abgetrennt werden kann. Auf Grund von Einzelmessungen bzw. Berechnungen ist das Aktivitätsverhältnis von 237Np zu 233Pa bekannt. So kann aus dem beta-Peak des 233Pa die 237Np-alpha-Aktivität berechnet werden. Durch Subtraktion des 226Ra und 237Np-Anteils des Summenpeaks bei 4,8MeV erhält man den Anteil des 233U.

[1] Nebelung, C., Nitsche, H.: Stillegung und Rückbau Direktmessung alpha-aktiver Nuklide in Bauschutt zur Freigabeentscheidung Schlussbericht, BMBF Förder-vorhaben 02S7655, 1999
[3] Baraniak, L., Nebelung, C., Thieme, M.: Report FZR-343 (2002) 48
[4] Nebelung, C.: Report FZR-373 (2003) 53

Keywords: 226Ra; 237Np; 233U; Multielementspektren; Spektrenentfaltung; Flüssigszintillations-Spektroskopie

  • Poster
    GDCh-Tagung, München, 06.10.-11.10.2003
  • Contribution to proceedings
    GDCh-Tagung, München, 06.10.-11.10.2003

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Publ.-Id: 5607