Herstellung von ⁶¹Cu mit hoher spezifischer Aktivität über die ⁶⁴Zn(p,α)⁶¹Cu-Reaktion

Ziel:

Die Herstellung von ⁶¹Cu hoher spezifischer Aktivität erfordert besonders aufwändige Maßnahmen, um Metallkontaminationen sowohl durch Cu-Isotope als auch durch andere Metalle zu minimieren. Dementsprechend müssen die herkömmlichen Methoden verfeinert werden, um 61Cu sowohl in hoher Qualität als auch effektiv herstellen zu können. Vergleichswerte über spezifische Aktivitäten von 61Cu sind in der Literatur selten zu finden. McCarthy et al. berichten zu spez. Aktivitäten von 61Cu im Bereich von 47 bis 190 GBq/µmol; erzeugt durch 61Ni(p,n)61Cu und 60Ni(d,n)61Cu-Reaktion. Eine Alternative dazu stellt die 64Zn(p,α)61Cu-Reaktion dar. Das hierfür genutzte Targetmaterial 64Zn (99,3% Isotopenanreicherung) ist im Vergleich zu angereichertem 61Ni weitaus weniger kostenintensiv.
Methoden:
Für die Bestrahlung am Zyklotron wird ein massiver Targetträger aus Gold verwendet, auf dem ca. 100 mg angereichertes 64Zn (99,3% Isotopenanreicherung) abgeschieden sind. Die radiochemische Trennung erfolgt über Ionenaustauschtechniken nach Literaturangaben. Die angewandte Methode nutzt eine Ionenaustauscherkaskade, die aus zwei Kationenaustauscher-Säulen und einer Anionenaustauscher-Säule besteht. Dabei sorgt der doppelte Kationenaustauscherschritt für die effektive Abtrennung von Galliumisotopen (66/67/68Ga) und die Anionenaustauscher-Säule für die Trennung des 61Cu vom Zn-Targetmaterial. Der Gesamtprozess zur Gewinnung des gereinigten 61Cu dauert eine Stunde. Die Methode umfasst die Wiedergewinnung des eingesetzten 64Zn, welches danach zur erneuten Verwendung zur Verfügung steht. Das optimierte Verfahren nutzt kleinere Ionenaustauschersäulen als bisher und ausschließlich wässrige Salzsäure; Details vgl. Thieme et al.. Die Ermittlung der spezifischen Aktivität erfolgt über TETA-Titrationen und ICP-MS-Analysen. Es wurden Bestrahlungen an zwei verschiedenen Zyklotronen durchgeführt: am Cyclone 18/9 (IBA, Belgien) des Instituts für Radiopharmazie, Dresden-Rossendorf und am CC 18/9 (Efremov Institut, St. Petersburg, Russland) des Turku PET Centre in Turku, Finnland.
Ergebnisse:
Die Bestrahlungen mit dem Cyclone 18/9 wurden mit 12 µA und 16 MeV durchgeführt. Dies führte innerhalb von 30 Minuten zu Ausbeuten von ca. 300 MBq 61Cu (EOB). Am CC 18/9 wurde mit 30 µA, 13 MeV, 30 Minuten gearbeitet. Dabei wurden ebenfalls 330-400 MBq 61Cu (EOB) erzeugt, bei einer Bestrahlungszeit von 3 Stunden bis zu 1150 MBq 61Cu (EOB). Am CC 18/9 wurde eine extrem hohe spezifische Aktivität des 61Cu von über 1000 GBq/µmol erreicht. Demgegenüber fielen die spezifischen Aktivitäten am Cyclone 18/9 deutlich ab, es konnte nur eine spezifische Aktivität von ca. 2 GBq/µmol erzielt werden. Wahrscheinlich tritt in diesem Fall eine Kontamination mit stabilem Kupfer schon während der Bestrahlung auf. Möglicherweise geht diese von der Targethalterung am Zyklotron aus, da sie nicht wie beim CC 18/9 komplett aus Aluminium, sondern größtenteils aus Messing besteht. Bisherige Versuche zum Schutz des Targetträgers und des Targetmaterials vor derartigen Kontaminationen bzw. der Versuch, Kontaminationen während des Trennprozesses zu verhindern, blieben erfolglos.
Schlussfolgerungen:
Die Ergebnisse zeigen, dass es prinzipiell möglich ist, 61Cu mit hoher spezifischer Aktivität mit Hilfe der 64Zn(p,α)61Cu-Reaktion herzustellen. Die genutzte radiochemische Trennmethode bietet sich hervorragend für eine routinemäßige Herstellung von 61Cu an.