Produktion und Reinigung von n.c.a. ⁸⁹Zr am Leipziger Zyklotron für Extraktionsstudien mit Calix[4]arenen

Zirkonium ist eine der Hauptverunreinigungen in Lanthanidenerzen. Um effiziente Abtrennungsverfahren von vierwertigem Zirkonium von den dreiwertigen Lanthaniden mit Hilfe der Flüssig-Flüssig-Extraktion mit Calixarenen zu entwickeln, wurde die Radiotracertechnik eingesetzt [⁸⁹Zr; T_1/2 = 78,4 h; E_γ = 909 keV; 99 %]. Die Produktion dieses Radionuklides wurde am Leipziger Zyklotron CYCLONE 18/9^® durch die Kernreaktion ⁸⁹Y(p,n)⁸⁹Zr realisiert. Eine Yttriumfolie (natürliche Isotopenzusammensetzung 100 % ⁸⁹Y; 80 mg) wurde mit Protonen der Energie 14 MeV bei einem Strom von 22 µA für eine Stunde bestrahlt. Das bestrahlte Target wurde für eine Stunde zum Abklingen des kurzlebigen Radionuklides ^89mZr (T_1/2 = 4,2 min) aufbewahrt und anschließend in konzentrierter HNO₃ aufgelöst. Nach dem Eindampfen wurde der Rückstand mit 9 M HNO₃ aufgenommen. Die Trennung von ⁸⁹Zr vom Targetmaterial Yttrium erfolgte mit dem Ionenaustauscher UTEVA-SPEC^®, wobei Y³⁺ mit 9 M von dem Säulenmaterial eluiert wird. ⁸⁹Zr⁴⁺ wurde vom Ionentauscher mit Hilfe von 0,1 M Oxalsäure gewaschen. Der Oxalsäurekomplex wurde durch Erhitzen mit konzentrierter H₂SO₄ zersetzt und das n.c.a. ⁸⁹Zr wurde in 1 M H₂SO₄ aufgenommen. Die radiochemische Ausbeute betrug (101 ± 8) %. Die Aktivität betrug fünf Stunden nach Bestrahlungsende ~ 400 MBq und die Nachweisgrenze wurde zu 7 fM (0,6 pg/L) für n.c.a. ⁸⁹Zr ermittelt.
Die Flüssig-Flüssig-Extraktion erfolgte in einem Calixaren/Chloroform-System, wobei in saurer Lösung zwischen pH 1 und 5 gearbeitet wurde. Das Calixaren weist sowohl eine Phosphonatester- als auch eine Carboxylsäurefunktion auf. Die wässrige Phase (~ 5 MBq/L ⁸⁹Zr und 10 µM nicht-radioaktives Zr⁴⁺) wurde mit dem zehnfachen Überschuß an Calixaren in Chloroform eine Stunde geschüttelt. Nach der Phasenseparation wurden beide Phasen mittels γ-Spektrometrie vermessen. Eine maximale Extraktionsausbeute von 95 % wurde für Zirkonium bei pH 4 ermittelt. Somit ist die Trennung von Zr und Eu realisierbar, da Eu bei pH 8 zu 98 % extrahiert wurde, bei pH 4 nur zu < 5 %.