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Durchführung von Sorptions- und Desorptionsversuchen von Uran(VI) an Montmorillonit

Zehlike, L.

Abstract

In dieser Arbeit wurde die Sorption und Desorption von U(VI) an dem Tonmineral Montmorillonit untersucht. Dies geschah zum einen in Abhängigkeit vom pH-Wert, welcher im Bereich 5 - 7 lag und zum anderen in Abhängigkeit von der Ionenstärke. Als Hintergrundelektrolyten wurden NaCl und CaCl2 verwendet.
Die Ergebnisse zeigen, dass das Sorptionsmaximum in beiden Systemen bei ca. pH 6 liegt, obwohl im NaCl-System bei der Ionenstärke 3,0 mol/kg eine Verschiebung des Sorptionsmaximums zu pH-Wert 7 auftritt. Bei pH 7 nimmt die Sorption im CaCl2-System auf Grund des stabilen Ca2UO2(CO3)3(aq)-Komplexes stark ab, im NaCl-System bleibt sie dagegen annähernd konstant. Außerdem ist im CaCl2-System bei pH 6 und 7 eine Ionenstärkeabhängigkeit zu beobachten, welche im NaCl-System nicht gegeben ist. Des Weiteren scheinen verschiedene Ausfällungen wie z. B. Silikatniederschläge im CaCl2-System eine wichtige Rolle zu spielen.
Die Desorptionsuntersuchungen zeigten, dass die Desorption dieselbe pH-Abhängigkeit wie die sorption aufweist. Bei pH 5 konnte bei beiden Systemen die stärkste Desorption festgestellt werden, bei pH 6 die geringste. Die Desorptionsvorgänge laufen überwiegend reversiebl ab, was darauf schließen lassen könte, dass die Komplexierungsmechanismen vorrangig an den schwachen Bindungsstellen des Montmorillonit auftreten. Im CaCl2-System sind jedoch große Unterschiede in den logKd-Werten zwischen Sorption und Desorption zu verzeichnen, was mit den schon genannten Ausfällungen in Verbindung gebracht werden kann. Im NaCl-System scheint der Desorptionsvorgang abhängig von der Ionenstärke reversibel oder irreversibel zu verlaufen.
Von den getätigten Untersuchungen ausgehend, ist der Montmorillonit besonders für ein Endlagersystem mit pH-Werten im Bereich 6-7 geeignet, wobei sich allerdings hohe Calciumkonzentration in Gegenwart von Carbonat-Ionen nachteilig auf das sorptionsverhalten auswirken. Hohe NaCl-Konzentrationen haben keinen erheblichen negativen Einfluss auf die Sorptions- und Deosprtionsfähigkeit des Montmorillonits.

Keywords: nuclear waste repositories; uranium sorption; argillaceous rock; clay; uranium; montmorillonite; high ionic strength; desorption

  • Bachelor thesis
    TU Dresden, 2013
    0048 Seiten

Permalink: https://www.hzdr.de/publications/Publ-19588