NukSiFutur Nachwuchsforschungsgruppe TecRad: Wechselwirkungen von Technetium mit Mikroorganismen, Metaboliten und an der Mineral-Wasser-Grenzfläche - Radioökologische Betrachtungen
Projekt: NukSiFutur Nachwuchsforschungsgruppe TecRad: Wechselwirkungen von Technetium mit Mikroorganismen, Metaboliten und an der Mineral-Wasser-Grenzfläche - Radioökologische Betrachtungen.
Zuwenungsgeber: Bundesministerium für Bildung und Forschung (BMBF).
Laufzeit: vom 1.7.2022 bis 30.06.2027
Förderkennzeichen: Ref 02NUK072
Projektträger: Projektträger Karlsruhe (PTKA).
Dr. Natalia Mayordomo Herranz arbeitet in der Abteilung Grenzflächenprozesse und ist seit Juli 2022 die Leiterin der NukSiFutur-Nachwuchsgruppe TecRad.
Unsere Motivation
Technetium ist ein Element, dessen sämtliche Isotope radioaktiv sind, wobei Technetium-99 (99Tc) am häufigsten vorkommt. 99Tc ist eines der wichtigsten Spaltprodukte von Uran-235 und Plutonium-239 und trägt aufgrund seiner langen Halbwertszeit (ca. 0,2 Millionen Jahre) erheblich zur Radioaktivität von abgebrannten Brennelementen bei. Daher muss Tc bei der langfristigen Sicherheitsbewertung des Endlagers für nukleare Abfälle berücksichtigt werden. Darüber hinaus ist 99Tc das Tochterisotop von metastabilem 99mTc, dem weltweit am häufigsten verwendeten Radioisotop für die Krebsdiagnose in Krankenhäusern. In diesem Zusammenhang wird 99Tc täglich in das Abwasser eingeleitet, wenn auch in geringen Konzentrationen.
Der Transport von Tc in der Umwelt hängt von den chemischen Bedingungen ab (z. B. pH-Wert, Vorhandensein von Ionen und Redoxpotential) und kann drastisch abnehmen, wenn Tc durch reaktive Oberflächen wie Minerale oder Mikroorganismen immobilisiert wird. Daher ist es wichtig, die Immobilisierungsmechanismen von Tc zu untersuchen, um Technologien zu entwickeln, die den Menschen und die Biosphäre vor der Radio- und Chemotoxizität von Tc schützen.
Unser Ansatz
Um ein fundiertes Verständnis des biogeochemischen Verhaltens von Tc zu erlangen, folgen wir einem multidisziplinären Ansatz, der sowohl physikalische als auch radio-, geo- und biochemische Methoden kombiniert. Insbesondere konzentrieren wir uns auf verschiedene fortschrittliche mikroskopische, elektrochemische und spektroskopische Techniken, um thermodynamische Daten von Tc in Wasser oder an den Wasser-Biogeochemie-Grenzflächen auf molekularer Ebene zu bestimmen. Darüber hinaus wollen wir eine neue Methodik für spektro- und elektrochemische Experimente entwickeln, die sich auch auf andere redoxaktive Schadstoffe wie Uran, Plutonium, Selen, Arsen oder Chrom anwenden lässt.
Unsere Ziele
Unser Ziel ist es, das Verhalten von Tc unter komplexen Bedingungen zu untersuchen, die Umweltszenarien ähneln könnten. Daher erforschen wir, wie Tc mit Mikroorganismen, Metaboliten und Mineralien interagiert, die möglicherweise in eindem Endlager für radioaktive Stoffe vorhanden sind. Zunächst wird die Tc-Komplexierung in binären Systemen untersucht. Folglich dienen diese Daten als Modelle für die Untersuchung komplexer ternärer oder quaternärer Systeme.
Wir werden die gewonnenen thermodynamischen Daten für die Entwicklung und Parametrisierung biogeochemischer Modelle nutzen. Dies war bisher für redoxaktive Systeme wie Plutonium, Arsen oder Selen kaum möglich.
Team
Name | Geb./Raum | +49 351 260 | |
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Caroline Börner | c.boernerhzdr.de | ||
Arkadz Bureika | 801/P201 | 2434 | a.bureikahzdr.de |
Irene Cardaio | 801/P254 | 2251 | i.cardaiohzdr.de |
Dr. Natalia Mayordomo Herranz | 801/P252 | 2076 | n.mayordomo-herranzhzdr.de |
Vijay Kumar Saini | 801/P352 | 3328 | v.sainihzdr.de |
Ausgewählte Publikationen
2023
Cadmium sorption on alumina nanoparticles, and mixtures of alumina and smectite: An experimental and modelling study
Mayordomo, N.; Missana, T.; Alonso, U.
Verknüpfte Publikationen
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Data publication: Cadmium sorption on alumina nanoparticles, and mixtures of …
ROBIS: 37929 HZDR-primary research data are used by this (Id 37488) publication
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Minerals 13(2023)12, 1534
Online First (2023) DOI: 10.3390/min13121534
Analysis of Cadmium Retention Mechanisms by a Smectite Clay in the Presence of Carbonates
Missana, T.; Alonso, U.; Mayordomo, N.; García-Gutiérrez, M.
Verknüpfte Publikationen
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Data publication: Analysis of Cadmium Retention Mechanisms by a Smectite Clay …
ROBIS: 36480 HZDR-primary research data are used by this (Id 36478) publication
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Toxics 11(2023)2, 130
DOI: 10.3390/toxics11020130
Cited 1 times in Scopus
Hybridised production of technetium-99m and technetium-101 with fluorine-18 on a low-energy biomedical cyclotron
Johnstone, E. V.; Mayordomo, N.; Mausolf, E. J.
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EPJ Techniques and Instrumentation 10(2023)1, 1
Online First (2023) DOI: 10.1140/epjti/s40485-023-00089-2
2022
Discovery, nuclear properties, synthesis and applications of technetium-101
Johnstone, E. V.; Mayordomo, N.; Mausolf, E. J.
Verknüpfte Publikationen
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Data publication: Discovery, nuclear properties, synthesis and applications of …
ROBIS: 35406 HZDR-primary research data are used by this (Id 35405) publication
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Communications Chemistry 5(2022), 131
Online First (2022) DOI: 10.1038/s42004-022-00746-9
Abschlussarbeiten
Wechselwirkung von Tc mit Eisen(II)phosphaten
Börner, C.
Technetium (Tc, Ordnungszahl 43) ist das leichteste Element, welches keine stabilen Isotope besitzt. Das Hauptvorkommen von Tc stammt aus anthropogen Quellen, wie abgebrannten Brennstoffen aus Kernkraftwerken, Atomwaffentests, sowie nuklearen Unfällen. Das Radionuklid Tc-99 entsteht hierbei als ein Spaltprodukt mit rund 6% Ausbeute und ist somit im nuklearen Abfall vorhanden, welcher im geologischen Tiefenendlager für 1Mio Jahre gelagert werden soll. Zusätzlich wird Tc-99m als Kontrastmittel in der Medizindiagnostik angewendet, welches zu Tc-99 zerfällt und in das Abwasser gelangt. Aus diesen Gründen besteht die Notwendigkeit, die Interaktion von Tc mit Mineralen zu untersuchen, um Möglichkeiten zur immobilisierung zu finden. Das in Wasser mobile Pertechnetat (Tc(VII)O₄⁻) kann durch Sorption und Reduktion zu schwerlöslichem TcO₂ an Fe(II)-haltigen Mineralen zurückgehalten werden.
In dieser Arbeit wurde die Retention an Vivianit (Fe₃(PO₄)₂·8 H₂O) untersucht. Das türkisfarbene Mineral wurde erfolgreich über eine Präzipitation unter Inertgas synthetisch hergestellt. Mittels XRD und Raman konnte die Übereinstimmung mit Referenzspektren für Vivianit bei dem Gleichwichts-pH-Wert pH 6,7 festgestellt werden. Bei einer Verringerung des pH-Wertes auf pH 5 ist Vivianit weiterhin stabil, während bei einem pH-Wert von pH 12 eine Phasenänderung zu Amakinit (Fe(II)(OH)₂) stattfindet. TcO₄− kann durch suspendiertes Vivianit aus der Lösung bei pH 8 im Verlauf von 20 d entfernt werden, während bei pH 6,5 die Immobilisierung nicht stattfindet. Mit steigender Konzentration an Vivianit in der Lösung steigt auch die Entfernung von TcO₄− bei pH 6,5. Bei pH 8 hingegen sinkt die Entfernung mit größerer Mineralkonzentration bei 3 d Sorptionszeit, wobei nach 10 d Tc in der Lösung nicht mehr detektierbar ist. Vermutet wird die Bildung löslicher Tc-phosphate. Mit steigendem pH-Wert steigt die Immobilisierung von Tc aus der Lösung. Bei niedrigen pH-Werten ist die geringe Sorption auf die hohe Löslichkeit des Minerals und damit auf die kinetisch gehinderte Homoreduktion von Tc(VII) durch gelöstes Fe(II) zurückzuführen. Die Untersuchung der Oberfläche mit XPS deutet auf eine vollständige Reduktion von Tc(VII) zu Tc(IV) hin. Die weiterhin hohe Löslichkeit des Tc untermauert die Theorie der Tc-phosphatverbindungen.
Ein Anstieg an oxidischen Verbindungen, welche auf TcO₂ hindeuten, wurden einzig bei pH 12 detektiert. Die Reoxidationsexperimente in dieser Arbeit haben eine geringe Remobilisierung von Technetium unter oxidierenden Bedingungen nach 30 d gezeigt. Im Gegenteil konnte sogar eine Steigerung der Immobilisierung bei niedrigen pH-Werten festgestellt werden.
Keywords: Technetium; Vivianite; Immobilization; Re-oxidation; Reduction
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Master-Arbeit
Technische Universität Dresden, 2023
Mentor: Prof. Thorsten Stumpf and Dr. Natalia Mayordomo