Abteilung für Synchrotronstrahlungsbasierte Forschung
Methoden und Forschungsgebiete
Synchrotron-Methoden zu Erforschung der Nahordnung, Oxidationstufe und dem Bindungsverhalten von Actiniden, unter Verwendung dieser Methoden:
- EXAFS: Röntgenabsorptionsspektroskopie zur Aufklärung der Nahordnung eines spezifischen Elements, d.h. der Anzahl, des radialen Abstandes und der Elementart der Atome in der Koordinationsschale und den folgenden Schalen bis ca. 5 Å Abstand.
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HERFD-XANES: Hoch-aufgelöste zur Aufklärung von Oxidationsstufen
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XES and RIXS: Röntgenemissionsspektroskopie und sogenannte "resonant inelastic X-ray spectroscopy" zur Aufklärung des Bindungscharakters (kovalent <-> ionisch)
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P-XRD: Pulver-Diffraktometrie mit wesentlich höherer Auflösung oder höherer Geschwindigkeit (in-situ und in-operando Studien) im Vergleich zu Laborquellen.
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SX-XRD: Einkristall-Diffraktion
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Oberflächen-sensitive Techniken wie CTR (crystal truncation rods) und RAXR (resonant anomalous X-ray reflectivity)
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EXAFS, HERFD-XANES, XES und RIXS sind nicht beschränkt auf kristalline Festphasen, sondern können auf einen weiten Bereich von Proben angewendet werden, um z. B. die wässrige Speziierung, die Komplexierung mit anorganischen (Chlorid, Sulfat, Nitrat,...) wie organischen Liganden (Acetat, Huminsaeuren,..), die Interaktion mit Bakterien und Pflanzen, oder die Sorption an Mineral- und Gesteinsoberflaechen zu untersuchen.
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Wegen der grossen Penetrationstiefe der verwendetetn harten Röntgenstrahlung können die Methoden eingesetzt werden, um chemische Reaktionen in situ/ in operando zu untersuchen, z. B. bei sehr niedrigen oder hohen Temperaturen, unter spezifischen Atmosphären oder mit elektrochemischen Potenzial.
Equipment
Die Experimente werden an der Rossendorf Beamline (BM20-ROBL), an der European Synchrotron Radiation Facility in Grenoble, Frankreich, durchgeführt.
Neuste Publikation
The Ambient- and High-Temperature Oxidation Behaviour of U3+N and Ln3+N Compounds Relevant to Spent Nuclear Fuel
Pascal, U.; Reynolds, E.; Klinkenberg, M.; Prieur, D.; Schreinemachers, C.; Kegler, P.; Erven, C.; Schenk, S. M.; Göttlicher, J.; Steininger, R.; Blankenship, M.; Höhn, P.; Vitova, T.; Giuseppe, M.; Gabriel, L. M.
Abstract
Actinide and lanthanide binary nitrides (AnN, LnN), are isostructural compounds relevant to next-generation nuclear fuels which require detailed understanding regarding their oxidative degradation for safe disposal, yet a systematic comparative description remains. Herein, the room- and high-temperature oxidation behaviour of U3+N and Ln3+N (Ln = Pr, Nd, Gd, Tb, Dy, Ho, Tm and Lu) compounds is examined via a combination of diffraction, electron microscopy, thermogravimetric, and X-ray absorption spectroscopy analysis. At room temperature, UN was found to undergo an oxygen mediated oxidising mechanism which contrasted chemically and microstructurally to LnN’s, which behaved consistently through a hydrolysis mechanism. At high temperature, more congruent behaviour is determined with direct occurrence of oxide products, where the onset temperature of oxidation was found to correlate with the ionic radii of examined Ln/U cations. The results provide insight into the behaviour of these compounds in UN-based spent fuel, particularly phase separation variability and incongruent behaviour during inadvertent oxidation.
Beteiligte Forschungsanlagen
- Rossendorf Beamline an der ESRF DOI: 10.1107/S1600577520014265
Verknüpfte Publikationen
- DOI: 10.1107/S1600577520014265 is cited by this (Id 42833) publication
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npj Materials Degradation (2026)
DOI: 10.21203/rs.3.rs-8986049/v1
Permalink: https://www.hzdr.de/publications/Publ-42833
Team
Leitung | |||||
| Name | Geb./Raum | +49 351 260 | |||
|---|---|---|---|---|---|
| Prof. Dr. Kristina Kvashnina | ROBL/21.6.04 | +33 476 88 2367 | k.kvashnina@hzdr.de | ||
Mitarbeiter | |||||
| Name | Geb./Raum | +49 351 260 | |||
| Dr. Lucia Amidani | ROBL/14.1.04 | +33 476 88 1982 | l.amidani | ||
| Dr. Nils Baumann | ROBL/21.6.03 | +33 476 88 2849 | |||
| Jörg Exner | ROBL/BM20 | +33 476 88 2372 | |||
| Dr. Christoph Hennig | ROBL/21.6.02a | +33 476 88 2005 | |||
| Dr. Eleanor Sophia Lawrence Bright | ROBL/14.1.03 | +33 476 88 2462 | |||
| Dr. Damien Prieur | ROBL/21.6.03 | +33 476 88 2463 | |||
| Dr. André Roßberg | 801/P316 | 2758 | |||
| Anne Thielen | ROBL/21.6.02a | +33 476 88 2232 | a.thielen | ||
| Dr. Sami Juhani Vasala | ROBL/14.1.01 | s.vasala | |||
