Promotionsarbeiten


Untersuchung der Komplexbildung im An(III)/Ln(III)-Borat-System


Promotionsstudent:
Juliane Schott
Betreuer:
Prof. Dr. G. Bernhard (HZDR), Dr. A. Barkleit (HZDR), Dr. M. Acker (TU Dresden)
Abteilung:
Grenzflächenprozesse
Zeitraum:
11/2010–11/2013


Untersuchungen zum Migrationsverhalten von Radionukliden sind essentiell für die Risikobewertung von Radionukliden in der Umwelt und Sicherheitsbeurteilung von Endlagern für radioaktive Abfälle. Die Mobilisierung von Radionukliden kann beispielsweise durch die Bildung wasserlöslicher Komplexe erfolgen. Bezüglich der erforderlichen Risko- und Sicherheitsanalyse ist ein breites Wissen zum chemischen und physikalische Verhalten von Radionukliden, insbesondere Actiniden, nötig. Deshalb werden Interaktionsstudien von Radionukliden, wie zum Beispiel Komplexierungsuntersuchungen mit Verbindungen aus den Umweltkompartimenten (anorganische Liganden, Bioliganden, Huminstoffe, Bakterien, …) durchgeführt.

Borate sind in der Umwelt ubiquitär vorkommende Verbindungen (Gesteine, Böden, natürliche Wässer) und werden in vielen Anwendungen genutzt (Glas-, Keramik- und Metallproduktion, Wasch- und Bleichmittel, Landwirtschaft, Kerntechnik, …). Demnach gibt es einige Quellen zur Freisetzung von Boraten in die Umwelt. Weiterhin können Borate in Salzformationen vorkommen, was ein Aspekt in der Suche nach einem geeigneten Endlager im Salz sein könnte.

Die Chemie der Borate in wässriger Lösung ist stark vom pH und der Konzentration der Boratspezies abhängig. Beispielsweise liegen in einer verdünnten Borsäurelösung die monomeren B(OH)3- und B(OH)4--Spezies vor. In konzentrierteren Borsäurelösungen erfolgt eine Polymersierung der Borsäure unter Bildung von Polyboratspezies wie B3O3(OH)4- oder B4O5(OH)42-.

Obwohl Borate in der Umwelt und möglicherweise in Endlagern relevant sein können, wurde das Lanthanid(III)/Actinid(III)-Borat-System bisher nur unzureichend untersucht. Deshalb sind die Ziele dieser Arbeit Borat- und Ln(III)/An(III)-Borat-Spezies in wässriger Lösung mit verschiedenen analytischen Methoden (UV/Vis-, Raman-, IR-, NMR-Spektroskopie, TRLFS, Titrations- und Extraktionsmethoden, …) zu charakterisieren, sowie die Komplexbildung in diesem System und den Einfluss verschiedener Parameter, wie Temperatur (> 25 °C) und Ionenstärke (> 0,1 M), zu untersuchen.


Teil des Verbundprojektes "Rückhaltung endlagerrelevanter Radionuklide im natürlichen Tongestein und in salinaren Systemen" (Projektpartner: Johannes-Gutenberg-Universität Mainz, Karlsruher Institut für Technologie, TU Dresden, TU München, Universität Heidelberg, Universität Potsdam, Universität des Saarlandes)