Abteilung für Molekulare Strukturen
Methoden und Forschungsgebiete
Synchrotron-Methoden zu Erforschung der Nahordnung, Oxidationstufe und dem Bindungsverhalten von Actiniden, unter Verwendung dieser Methoden:
- EXAFS: Röntgenabsorptionsspektroskopie zur Aufklärung der Nahordnung eines spezifischen Elements, d.h. der Anzahl, des radialen Abstandes und der Elementart der Atome in der Koordinationsschale und den folgenden Schalen bis ca. 5 Å Abstand.
-
HERFD-XANES: Hoch-aufgelöste zur Aufklärung von Oxidationsstufen
-
XES and RIXS: Röntgenemissionsspektroskopie und sogenannte "resonant inelastic X-ray spectroscopy" zur Aufklärung des Bindungscharakters (kovalent <-> ionisch)
-
P-XRD: Pulver-Diffraktometrie mit wesentlich höherer Auflösung oder höherer Geschwindigkeit (in-situ und in-operando Studien) im Vergleich zu Laborquellen.
-
SX-XRD: Einkristall-Diffraktion
-
Oberflächen-sensitive Techniken wie CTR (crystal truncation rods) und RAXR (resonant anomalous X-ray reflectivity)
-
EXAFS, HERFD-XANES, XES und RIXS sind nicht beschränkt auf kristalline Festphasen, sondern können auf einen weiten Bereich von Proben angewendet werden, um z. B. die wässrige Speziierung, die Komplexierung mit anorganischen (Chlorid, Sulfat, Nitrat,...) wie organischen Liganden (Acetat, Huminsaeuren,..), die Interaktion mit Bakterien und Pflanzen, oder die Sorption an Mineral- und Gesteinsoberflaechen zu untersuchen.
-
Wegen der grossen Penetrationstiefe der verwendetetn harten Röntgenstrahlung können die Methoden eingesetzt werden, um chemische Reaktionen in situ/ in operando zu untersuchen, z. B. bei sehr niedrigen oder hohen Temperaturen, unter spezifischen Atmosphären oder mit elektrochemischen Potenzial.
Equipment
Die Experimente werden an der Rossendorf Beamline (BM20-ROBL), an der European Synchrotron Radiation Facility in Grenoble, Frankreich, durchgeführt.
Neuste Publikation
Thioarsenate sorbs to natural organic matter through ferric iron-bridged ternary complexation to a lower extent than arsenite
Amir Husain, M.; Besold, J.; Petter Gustafsson, J.; Scheinost, A.; Planer-Friedrich, B.; Biswas, A.
Abstract
Understanding processes regulating thioarsenate (HxAsSnO4−n3−x; n = 1 – 3; x = 1 – 3) mobility is essential to predicting the fate of arsenic (As) in aquatic environments under anoxic conditions. Under such conditions, natural organic matter (NOM) is known to effectively sorb arsenite and arsenate due to metal cation-bridged ternary complexation with the NOM. However, the extent and mechanism of thioarsenate sorption onto NOM via similar complexation has not been investigated. By equilibrating monothioarsenate (representative of thioarsenate) with a peat (model NOM) with different Fe(III) loadings, this study shows that NOM can sorb monothioarsenate considerably via Fe(III)-bridging. Iron and As K-edge XAS analysis of the monothioarsenate-treated Fe-loaded peats revealed that monothioarsenate forms bidentate mononuclear edge-shared (1E) (RAs···Fe: 2.89 ± 0.02 Å) and bidentate binuclear corner-shared (2C) (RAs···Fe: 3.32 Å) complexes with organically bound Fe(O,OH)6 octahedra, in addition to direct covalent bonds with oxygen-containing functional groups (e.g., –COOH and –OH) (RAs···C: 2.74 ± 0.02 Å), upon equilibration with the Fe(III)-loaded peat. However, the extent of monothioarsenate sorption was considerably less than that of its precursor As species, arsenite, due to higher electrostatic repulsion between the negatively charged monothioarsenate and peat. This study implies that thioarsenate formation under anoxic conditions would increase As mobility by decreasing its sorption onto the NOM.
Keywords: Redox process; Sulfidic conditions; Thiolated arsenic; Thioarsenic; Peat
Beteiligte Forschungsanlagen
- Rossendorf Beamline an der ESRF DOI: 10.1107/S1600577520014265
Verknüpfte Publikationen
- DOI: 10.1107/S1600577520014265 is cited by this (Id 39991) publication
-
Journal of Hazardous Materials 482(2024), 136531
DOI: 10.1016/j.jhazmat.2024.136531
Permalink: https://www.hzdr.de/publications/Publ-39991
Team
Leitung | |||||
Name | Geb./Raum | +49 351 260 | |||
---|---|---|---|---|---|
Prof. Dr. Kristina Kvashnina | ROBL/21.6.04 | +33 476 88 2367 | |||
Mitarbeiter | |||||
Name | Geb./Raum | +49 351 260 | |||
Dr. Lucia Amidani | ROBL/14.1.04 | +33 476 88 1982 | |||
Dr. Nils Baumann | ROBL/21.6.03 | +33 476 88 2849 | |||
Dr. Elena Bazarkina | ROBL/14.1.01 | +33 476 88 4578 | |||
Clara Lisa E Silva | ROBL/14.1.04 | +33 476 88 2044 | |||
Jörg Exner | ROBL/BM20 | +33 476 88 2372 | |||
Dr. Christoph Hennig | ROBL/21.6.02a | +33 476 88 2005 | |||
Dr. Eleanor Sophia Lawrence Bright | +33 476 88 2462 | ||||
Dr. Damien Prieur | ROBL/21.6.03 | +33 476 88 2463 | |||
Dr. André Roßberg | 801/P316 | 2758 |