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Porträt Dr. Müller, Katharina; FWOG

Photo: André Wirsig

Dr. Katharina Müller

Leiterin Grenzflächenprozesse
k.muellerAthzdr.de
Tel.: +49 351 260 2439

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Abteilung Grenzflächenprozesse

Warum? Wie? Was?

Das oberste Ziel unserer von wissenschaftlicher Neugier getriebenen Forschung ist es, grundlegende und unabhängige Erkenntnisse über die (Geo-)Chemie und das Umweltverhalten langlebiger Radionuklide (RN) zu gewinnen. Eine herausragende und gesellschaftlich wichtige Anwendung ist die sichere Entsorgung radioaktiver Abfälle, um künftigen Generationen die Verantwortung für den Umgang mit "unserem" Erbe aus der Energieerzeugung in Kernreaktoren zu erleichtern.

Zu diesem Zweck liefern wir das radiochemische Wissen, nämlich strukturelle und mechanistische Daten wichtiger mobilisierender und immobilisierender Reaktionen von RN in Lösung, an Grenzflächen und in Festkörpern.

Unser besonderer Schwerpunkt liegt auf dem Einsatz einer Vielzahl etablierter und fortschrittlicher mikroskopischer und spektroskopischer Techniken, um Komplexbildungsreaktionen und Komplexstrukturen, die die Wechselwirkungen von RN in der Geosphäre bestimmen, genau zu beschreiben. Darüber hinaus untersuchen wir die Entstehung und chemische Speziation von Aktivierungsprodukten in Materialien aus Kernkraftwerken im Zusammenhang mit deren sicherer Stilllegung.

Als Teil einer Wertschöpfungskette bilden die abgeleiteten Strukturinformationen eine solide Grundlage für eine zuverlässige thermodynamische Beschreibung der untersuchten Systeme, die in thermodynamische Datenbanken integriert werden kann. Die thermodynamischen Arbeiten erfolgen in enger Zusammenarbeit mit der Abteilung Aktiniden-Thermodynamics.

Foto: Forschungsfelder der Abteilung Grenzflächenprozesse ©Copyright: Dr. Katharina Müller

Unsere Kernkompetenzen

  • Chemie langlebiger RN – Fachwissen im Umgang mit RN, von Spalt- und Aktivierungsprodukten bis hin zu Transuranen, und Zugang zu Strahlenschutzlabors.
  • Strukturelle Charakterisierung – Fachwissen in der Anwendung und Kopplung von spektroskopischen und mikroskopischen sowie Beugungstechniken für den Zugang zu molekularen Informationen.
  • Thermodynamische Beschreibung von RN-Komplexen – Verwendung makroskopischer, spektroskopischer und kalorimetrischer Informationen über Reaktant-Wasser-Grenzflächenphänomene als Grundlage für die Ableitung von Oberflächenkomplexierungsmodellen und deren thermodynamischen Parametern.

Forschungsgebiete

  • Koordinationschemie von RN in wässriger Lösung und in künstlichen menschlichen Bioflüssigkeiten.
  • Molekulare Charakterisierung von RN Reaktionen an natürlichen und künstlichen Mineral-Wasser-Grenzflächen, z. B. in den Projekten REDOX und RULET.
  • Technetium Umweltchemie, z. B. Young Investigator Group TecRad.
  • Experimentelle Unterstützung für Berechnungen von Neutronenfeldern und den daraus resultierenden Aktivitäten in der Nähe von Kernreaktoren, z. B. EBENE-Projekt

Neuste Publikation

XAFS and DFT insights into the kinetics and mechanisms of technetium reduction by nanoparticulate magnetite

Zimmermann, T.; Mayordomo, N.; Oliveira, A. F.; Brandt, F.; Klinkenberg, M.; Barthel, J.; Schild, D.; Hockmann, K.; Stumpf, T.; Scheinost, A.

Abstract

Radioactive technetium-99 (⁹⁹Tc) is present in nuclear and medical waste. Its immobilization by magnetite (Fe(II)Fe(III)₂O₄) has been studied in the last decades, showing that magnetite reduces pertechnetate (Tc(VII)O₄⁻) to Tc(IV), which is either incorporated into the magnetite structure or forms Tc(IV)-Tc(IV)-dimers. The distribution between both phases as well as the incorporation mechanism remain, unclear. This work investigates the molecular environment of Tc after putting it in contact with presynthesized nanoparticulate magnetite as a function of pH (2 - 13) and time (up to 7 weeks). X-ray absorption spectroscopy (XAS) was combined with density functional theory methods (DFT) to decipher the mechanism of Tc(IV) incorporation. We observed that sorption of Tc(IV)-Tc(IV)-dimers initially occurs at pH 5 and pH 7, while Tc(IV) incorporation in magnetite prevails at longer times and at pH 10. We suggest that Tc(IV)-Tc(IV)-dimer sorption on magnetite is due to maghemitization, whereas Tc(IV) incorporation is due to the electron transfer from sorbed Fe2+ through magnetite and subsequent release of Fe(II) in solution (redox conveyor belt model), “burying” Tc(IV) into the magnetite structure. DFT calculations indicate that Tc(IV) incorporates in magnetite by an exchange of two Fe(II) atoms for one Tc(IV), keeping the charge balanced by creating a vacancy.

Keywords: Tc; Incorporation; Fe3O4; DFT; XAS

Beteiligte Forschungsanlagen

Verknüpfte Publikationen

Permalink: https://www.hzdr.de/publications/Publ-42933


Mehr Publikationen

Eine Liste an Publikationen befindet sich hier.


Forschungsgruppen

Derzeit laufende Drittmittelprojekte

  • Experimentell gestützte Berechnungen von Neutronenfeldern und den daraus resultierenden Aktivitäten in reaktorfernen Räumen (EBENE) Start: 04/2024, BMBF
  • Wechselwirkungen von Technetium mit Mikroorganismen, Metaboliten und an der Mineral-Wasser-Grenzfläche - Radioökologische Betrachtungen (TecRad) Start: 07/2022, BMBF
  • Redoxreaktivität von Selen in Mineralen (REDOX) Start: 06/2022, ANDRA
  • Rückhaltung und Löslichkeit dosisrelevanter Radionuklide unter den reduzierenden Nahfeldbedingungen eines Endlagers im Ton- oder Kristallingestein (RULET) Start 11/2024, BMUV

Eine Übersicht der abgeschlossenen Projekte finden Sie hier.

Team

Foto: Abteilung Grenzflächenprozesse

Abteilung "Grenzflächenprozesse"

Grenzflächenprozesse

Leitung

NameGeb./Raum+49 351 260Email
Dr. Katharina Müller801/P2482439
k.muellerAthzdr.de

Mitarbeiter

NameGeb./Raum+49 351 260Email
Dr. Astrid Barkleit801/P2073136
2512
2518
a.barkleitAthzdr.de
Aline Chlupka801/P2033198
2518
2523
a.chlupkaAthzdr.de
Dr. Norbert Jordan801/P2182148
n.jordanAthzdr.de
Dr. Mario Löw801/P3523154
m.loewAthzdr.de
Zarina Salkenova801/P2543487
z.salkenovaAthzdr.de
Stephan Weiß801/P3162758
2523
s.weissAthzdr.de
Maud Emilie Zilbermann801/P2543487
m.zilbermannAthzdr.de

"TecRad" Wechselwirkung von Technetium mit Mikroorganismen, Metaboliten und an Mineral-Wasser-Grenzflächen - Radioökologische Betrachtungen

NameGeb./Raum+49 351 260Email
Dr. Natalia Mayordomo Herranz801/P2522076
n.mayordomo-herranzAthzdr.de
Caroline Börner801/P2542251
c.boernerAthzdr.de
Irene Cardaio801/P2542251
i.cardaioAthzdr.de
Dr. Marcos Felipe Martinez Moreno3154
m.martinez-morenoAthzdr.de
Vijay Kumar Saini801/P3523328
v.sainiAthzdr.de

Alumni

Name at HZDR
Heidrun Neubert Laborantin
Sara E. Gilson PostDoc
Christa Müller Laborantin
Quirina Isabella Roode-Gutzmer Doktorandin
Isabelle Jessat Doktorandin,
promoviert 2023
Ghada Yassin PostDoc
Maximilian Demnitz Doktorand,
promoviert 2022
Diana Marcela Rodriguez Hernandez Doktorandin,
promoviert 2021
Henry Lösch Doktorand,
promoviert 2021
Manuel Eibl Doktorand,
promoviert 2020
Susanne Lehmann Doktorandin,
promoviert 2020